一、Methane Decomposition and C_2 Hydrocarbon Formation under the Condition of DC Discharge Plasma（论文文献综述）
毕文菲[1]（2021）在《DBD等离子体-催化剂协同催化甲烷转化研究》文中研究表明合理利用天然气资源对于环境的改善以及经济性的提高均是非常重要的。本文探究了DBD等离子体-催化剂协同催化甲烷制低碳烯烃和甲醇的反应性能。采用DBD等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制乙烯,以及C2-C4烯烃的总产量。探究了Pd/S-1和Cu-Pd/S-1催化剂对反应性能的影响。Pd的引入实现了乙炔的原位加氢,适宜的Pd负载量可得到较高的烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢而生成烷烃。助剂Cu的引入促进了Pd的分散,使其暴露出更多的活性位点,并且Cu可将自身的电子转移到Pd,促进了产物乙烯的脱附,抑制了乙烯的进一步加氢。在甲烷制甲醇的反应中,设计了一种常温常压下利用DBD等离子体将甲烷和水一步生成甲醇的新途径。该体系的特点是采用液相水为反应物,由于液相环境可以使产生的甲醇及时转移到液相中,从而阻止了甲醇的进一步分解和转化,达到抑制甲烷过度氧化的目的。探究了两种类型的催化剂对于该反应的性能影响:（1）通过在液相中构建TiO2表面异质结,利用等离子体中产生的光子和电子,促进·OH的形成,进而提高甲醇的产量。探究了不同温度焙烧处理的TiO2对反应性能的影响,发现在700 oC时性能最优异。另外,引入添加气Ar或He可以活化更多的CH4分子,使得甲醇的产量明显提高。（2）以HKUST-1为前驱体进行热解制备了Cu基碳材料,探究了不同热解温度对反应性能的影响。发现在500 oC热解时性能最优异。研究结果表明随着处理温度的升高,Cu的价态由Cu+向Cu0转变,Cu+和Cu0同时存在有助于·OH的生成,从而使甲醇的生成量达到最高。
陈晓晓[2]（2021）在《纳秒重复脉冲介质阻挡放电等离子体转化甲烷的实验特性与数值模拟研究》文中研究指明目前,大约90%的甲烷（CH4）被用于各种燃烧过程,向大气中释放二氧化碳。为了优化化石燃料能源的利用,减少温室气体排放,寻找将CH4转化为燃料和化学品的有效途径已成为学术界和工业界的研究热点。在温和条件下激活CH4中的强C（sp3）-H键(434 k J mol-1)是最严峻的挑战之一。非热等离子体可以在大气压和低温下产生大量的高能电子、振动和电子激发的分子、激发态的原子和活性自由基。纳秒重复脉冲介质阻挡放电等离子体是一种非热等离子体,有更高的稳定性、化学活性、非热平衡性和电子产生效率,并且更容易均匀的、大面积的产生。该技术克服了传统热解工艺操作温度高的缺点,为解决目前CH4活化和热解过程中存在的问题提供了一种新的途径。本文主要进行的是纳秒重复脉冲介质阻挡放电（DBD）等离子体中甲烷转化的实验和模拟研究工作。主要有以下三方面:（1）脉冲参数（脉冲上升时间、脉冲宽度、脉冲重复频率）对纳秒重复脉冲DBD等离子体中CH4无氧化转化性能的影响进行了实验评估。在本实验范围内,总体而言,缩短脉冲上升时间提高了CH4的转换效率和能量转换效率,而增大脉冲宽度、脉冲重复频率和脉冲电压有利于CH4的转换,但能量转换效率下降。随着脉冲参数的增加,烃类的总选择性降低,而H2的选择性近似为一个固定值（36%左右）。脉冲重复频率对CH4转化的性能影响最明显,当脉冲重复频率增加到9 k Hz时,CH4的最大转化率达到31.9%。（2）建立零维化学动力学模型,分析模型中主要粒子的时间演化,研究了频率对CH4转化的影响。结果表明,C2烃始终以C2H6为主（由CH3偶联反应产生）,H自由基的密度最高,其次是CH3,证实了H和CH3自由基是CH4的电子碰撞解离产生的关键粒子,它们的峰值密度分别为1015cm-3和1014cm-3。另外,模拟条件下的转化率、选择性和产率与实验结果吻合较好。总的来说,改进后的等离子体技术可以连续产生丰富的H和CH3自由基,从而促进等离子体催化CH4转化过程中催化剂表面的反应。（3）建立一维流体模型,研究主要粒子的空间演化并使用光谱测量系统对CH4转化进行了发射光谱检测。首先,放电电流密度在120 ns时有最大值,有两个双极性的峰值。通过对比主要粒子在不同时刻的空间演化发现等离子体在CH4转化过程中可以产生大量高活性物质（电子、CH3、H等）,带电粒子密度在1013cm-3数量级,中性粒子密度在1014cm-3数量级。通过发射光谱技拍到了,如H、CH、C2等活性粒子的存在,这些活性物质能推进CH4等离子体中各种反应的进行。
陈仙辉[3]（2020）在《热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究》文中提出碳纳米材料因其表现出优异的电学、热学、力学和化学等性能,受到广泛关注。本文采用磁分散电弧热等离子体裂解气相烃类小分子（CH4、C2H2、C2H4）制备碳纳米材料,产物主要包括球形/近球形的碳纳米球形（carbonaceous nanospheres,CNSs）和片状的石墨烯纳米片（graphenenanoflakes,GNFs）,其中CNSs包括无定形碳和类洋葱碳两种基本碳形式。采用实验和多种表征方法（透射电子显微镜、X射线衍射、拉曼光谱、热重分析、X射线光电子能谱）,结合详细化学动力学计算和计算流体力学数值模拟,研究碳纳米材料的合成以及形成机理。分析反应条件、形成机理、碳材料形态之间的关系,揭示了合成碳纳米材料的控制因素。1)以键能和氢碳比例相差较大的CH4和C2H2为原料气,反应温度1800 K～2500 K,对热解产物分析结果表明:高反应温度可以促进CH4热解产物无定形碳颗粒向纳米薄片（GNFs）的转化,但C2H2则由无定形碳颗向类洋葱球形碳颗粒转变。结合气相化学反应动力学与颗粒动力学计算,分析原料气种类、反应温度对成核、表面生长以及碰撞的影响,建立反应温度、气体种类,炭黑形成机理与颗粒形态之间的联系:原料种类和反应温度影响成核前驱体多环芳烃的形成,从而改变了碳颗粒的成核速率;碳核形成路径与表面反应对碳源的消耗具有竞争关系,成核过程中大量消耗碳源,则抑制颗粒后期的表面生长,炭黑的平均初级粒子粒径减小;粒子的高数密度和高温环境会提高粒子-粒子碰撞效率,导致团聚体结构变得复杂。在内部纳米结构方面,低温下,结构趋于物理平衡,导致初级粒子内部多环芳烃的自组织是随机取向,高温下,结构趋于化学平衡,导致初级粒子外围多环芳烃簇围绕中心平行排列的。相比于C2H2,在甲烷高温热解反应中得到了 GNFs。推测甲烷的高H/C比、快速急冷、高化学活性环境和等离子体的高能电子是导致GNFs形成的主要原因。2)以产物主要为球形颗粒的C2H2为原料气,研究了加氢、原料和氢气的注气位置、乙炔浓度和反应温度对热解产物形貌的影响,结合成核前驱体（C20）形成的化学动力学计算,以及计算流体力学数值模拟,并提出石墨烯形成的关键因素和可能路径。结果表明,高氢碳比、低碳浓度和高温可以促进碳材料从CNSs到GNFs的形态转变。以临界温度为2500 K可以把反应区基本分为快速升温的成核阶段和高温维持的表面生长阶段,影响石墨烯形成的关键因素包括片状核的形成和结构侧活性位点的连续平面生长。原料气的高氢碳比、低碳浓度、以及快速升温可以抑制PAHs的形成,从而减少大量小尺寸PAHs之间的碰撞形成三维球形核心的概率,平面尺寸足够大的PAHs二聚作用形成片状二维碳核心。氢可以终止悬空键,防止边缘卷曲,同时,高温氛围抑制五元环形成,促进无曲率的生长。3)以C2H4为合成碳纳米材料的前驱物,通过掺混H2、CO2、N2,研究不同反应温度下,气体掺混对产物形貌结构和化学性质的影响,进一步验证前文提出的“石墨烯形成路径”的合理性,结果表明:低温产物表现出多孔性,总体上,随反应温度的提高,CNSs的形成被抑制,GNFs形貌上片层石墨烯结构,趋于平整、团聚减少;精细结构表现为缺陷密度减少,缺陷类型趋近于边缘缺陷,层数下降;化学性质上其sp2杂化碳相对含量增加,氧元素相对含量下降;气体掺混的作用在低温（≤2500K）,其主要作用是改变等离子体的焓值,缺陷密度的大小与比焓hH2>hN2>hCO2>hAr呈现相反的趋势;掺混气体的性质在高温（≥3500K）合成材料上表现出明显的差异,高温促进C2H4和C2H4-H2裂解产生更丰富的氢原子,产生刻蚀石墨烯边缘的效果从而导致其缺陷密度在4500K出现升高的现象,而C2H4-CO2高温条件下,有利于发生CO2+H=CO+OH的正向反应,一定程度上可以消耗氢原子,减缓反应氛围中的氢原子对边缘刻蚀过程;掺混N2在低温≤2500K高焓N2可以维持高能环境,促进分解产生H原子,其石墨烯薄片具有更少的缺陷密度和更好的结晶度,而高温≥3500K,则相反,由于产生含氮基团（CN、HCN等）的产生使得石墨烯N元素的掺杂量提高,造成其缺陷密度增加,结晶度下降,同时获得氮掺杂石墨烯。原料气的种类、氢碳比、反应温度以及气体掺混均会对合成碳纳米材料性质产生影响。高氢碳比、低碳浓度和高温促进碳纳米材料形貌转变。形成机理上,炭黑形态控制的因素取决于成核和表面生长对碳源的竞争以及碰撞凝并的效率;合成石墨烯的控制因素是二维sheet-like碳核心的形成和保持平面生长。
王嘉琦[4]（2020）在《液相微波放电等离子体甲烷湿重整制氢特性的研究》文中提出随着科学技术的日益发展,人们对环境质量的关注也日渐提高。氢气作为一种理想的二次能源,具有燃烧热值大、产物是水且不会产生二次污染等优点。天然气储量丰富,是矿物燃料制氢工艺中较为经济且合理的原料选择。传统甲烷制氢技术氢气产量高,但具有燃料成本高、设备昂贵及催化剂高温失活等局限。因此,无催化剂、快速响应、具有高活性物质的等离子体重整技术应运而生。本研究采用直接耦合式微波等离子体技术,实现了液相甲烷湿重整制氢。在此基础之上,探究了电源特性、甲烷流量、优化电极结构及电极位置对制氢效果的影响,同时对可能的反应路径进行了分析。获得以下实验结果:（1）当采用中间进气的电极结构时,随着甲烷进料流量的增加,出气流量不断增加、但甲烷转化率及产氢浓度不断降低,而制氢能效和选择性呈现先增加后降低的趋势。随着施加功率的增加,出气流量、甲烷转化率、制氢能效、产氢浓度及选择性等参数呈现先增加后降低的趋势,综合制氢能效,在施加功率为909W,甲烷流量为0.896L/min时,取得最佳实验效果,此时的甲烷转化率为94.29%,制氢能效达0.854mmol/kJ,此时的氢气选择性和碳选择性分别为48.82%和38.18%,高功率条件下各参数下降的原因可能是电极灼烧的影响。（2）当采用中心进气的电极结构时,电极尖端曲率较大,同时由于铜合金电极材料本身的耐热性能较差,电极灼烧现象频繁发生,因此等离子体系统的稳定性能较差。因此采用了四周进气的方式,电极材料采用钨,缩小电极尖端曲率的同时具有较高的耐热性能,提高了等离子体发生系统的稳定性。当采用四周进气的电极结构时,随着甲烷进料的增加,出气流量不断增加、但甲烷转化率及产氢浓度不断降低,而制氢能效和选择性呈现先增加后降低的趋势,与第一种电极结构的实验结果相似。而随着施加功率的增加,制氢能效先增加后降低,而其他参数皆随着功率的增加而增加,综合制氢能效,在施加功率约为900W,甲烷流量为0.896L/min时,取得最佳实验效果,此时的甲烷转化率为90.02%,制氢能效达0.800mmol/kJ,此时的氢气选择性和碳选择性分别为46.88%和 38.98%。（3）当采用外围进气电极结构时,以谐振腔顶端为零点,探究了不同电极位置对甲烷湿重整制氢的影响,实验结果表明,0mm取得了最佳制氢能效。当施加功率为900W,进料流量为0.896L/min时,此时的甲烷转化率为89.38%,制氢能效达0.915mmol/kJ,此时的氢气选择性和碳选择性分别为53.16%和47.45%。较中心式进气电极结构相比,外围进气电极虽然甲烷转化率降低,但它的制氢能效却有所提升,可能的原因电极结构的优势更有利于水参与反应,因此产氢流量增加,同时提高了制氢能效,气相产物的氢气选择性和碳选择性也提高,但产物中的氢气浓度略有降低。（4）液相微波等离子体甲烷湿重整反应中,主要的活性物质包括·OH、·H、·O、·CH3、·CH2、·CH、·C及·H自由基。生成的自由基之间发生重组,主要的气相产物为H2、CO、CO2及少量的C2H2、C2H4和C2H6。其中,氢气主要来自于.H的二聚反应,此外,甲醛的分解和水煤气变换反应也是氢气的来源之一。CO可以通过甲醛分解和碳的氧化生成,生成的CO与·OH反应进而转化为CO2。而碳氢化合物等可以通过聚合和氧化脱氢反应相互转化。
茹贇[5]（2020）在《等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢》文中进行了进一步梳理生物乙醇是一种可再生、碳循环利用的制氢原料,但生物质发酵得到的稀生物乙醇因含大量的水,需经过成本昂贵的精馏提纯方可使用。稀生物乙醇与甲烷共重整,是一条高效利用稀生物乙醇制氢的技术路线,可在避开精馏过程的同时提高制氢效率。相比常规的热催化法,等离子体催化法同时拥有热催化法的高产物选择性和等离子体法的启停迅速、结构紧凑等优势,为实现稀生物乙醇与甲烷共重整高效制氢提供了一种可行方案。本论文开展了滑动弧等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢的研究。另外,为满足质子交换膜燃料电池对氢燃料的要求,对CO吸附剂CuCl/Al2O3的等离子体再生进行了探索性研究。主要研究内容与结论如下:1、研究了滑动弧等离子体（无催化剂）用于单独的稀生物乙醇重整及其与甲烷共重整制氢。在进料中仅有稀生物乙醇条件下,随着能量密度的升高,乙醇转化率迅速升高,在81.0 kJ/mol时接近完全转化（98.4%）,但能耗高达4.2 kWh/Nm3,能量效率仅有40%。维持总流量不变,进料中添加甲烷的总氢产生速率和能量效率显着提高。2、采用Ni/CeO2/Al2O3催化剂,开展了滑动弧等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢的研究。在空速为5250 ml·g-1·h-1、能量密度为81.0 kJ/mol、总流量为3.5 SLM、甲烷与乙醇的摩尔比M/E为8的条件下,与单独等离子体相比,总碳转化率、能量效率及总氢产生速率分别由34%、65%和1.23 SLM提升至96%、71%和4.71 SLM,能耗由2.45 kWh/Nm3降低至1.77 kWh/Nm3。3、探索性研究了介质阻挡放电（DBD）等离子体对CO吸附剂CuCl/Al2O3的再生性能与放电特性。输入功率与放电气体流量的增加,均有助于吸附剂的快速再生。在输入功率为15 W,放电气体（N2）流量为270 SCCM条件下,经等离子体再生后CO脱附率可达100%,且经过连续六次“吸附-脱附”循环后,吸附剂的性能无明显改变。这初步表明,等离子体脱附具有快速和脱附率高的特点,可实现一氧化碳吸附剂CuCl/Al2O3的快速和完全再生,并具有重复使用的可行性。吸附剂CuCl/Al2O3的填充可增加反应器电容与位移电流,并使得放电更加均匀;CuCl/Al2O3再生过程中脱附出的CO使得前6 min中放电功率、总电容及气隙电容呈上升趋势,但6 min后均不再变化,在该过程中介质电容基本不变。
连昊宇[6]（2019）在《滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究》文中研究指明日渐枯竭的石油资源和日益增长的交通能源需求,迫使世界各国开始大力发展氢燃料电池汽车并建立与之相配套的加氢站。分散的加氢站不可避免地涉及到氢气的存储和分配等问题。现阶段缺乏廉价且安全可靠的氢气存储技术,导致难以构建起氢气分配网络。利用易于存储和富含氢的甲醇,在加氢站或在汽车上重整制氢的方法可以解决氢气的存储和分配问题。相比于传统的催化重整技术,等离子体重整技术具有响应迅速和结构紧凑等优势,更适合于分布式制氢和车载制氢等中小规模场所,但也存在着能量效率低,产物选择性差以及能耗高等问题。等离子体催化重整可同时具有等离子体和催化技术的优点,为实现甲醇重整高效制氢提供了一种可行的途径。本论文针对分布式制氢和车载制氢的应用需求,开展了滑动弧等离子体催化甲醇重整制氢的研究。对于固定场所的分布式制氢,研究了滑动弧等离子单独作用（无催化剂）下的甲醇裂解重整反应,以及滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整反应。对于车载制氢更为苛刻的低能耗要求,开展了单独滑动弧等离子体（无催化剂）甲醇氧化-裂解重整反应,以及等离子体链式催化甲醇氧化-裂解-水汽重整反应的研究。主要研究内容和结果如下:1.以气化的甲醇和水为进料气体,研究了滑动弧等离子体单独作用下的甲醇裂解重整反应。在实验考察范围内,当进料成分不变时,甲醇的转化率主要取决于能量密度（SEI）。当SEI固定,甲醇浓度的变化对产物选择性的影响显着:在低甲醇浓度（高水汽浓度）下,产物以H2、CO和CO2为主;随着甲醇浓度增加,CO2选择性急剧下降,CO与烃类选择性增加。采用发射光谱对不同甲醇浓度下的滑动弧等离子体进行了诊断,发现弧通道温度和电子密度不随甲醇浓度变化而改变,分别为2500K和3～4×1014 cm-3。采用商业HSC v7.0软件,计算了甲醇裂解重整反应体系在弧通道温度下的热力学平衡产物分布。计算所得的热力学平衡值与实验结果,在所考察的甲醇浓度范围内较吻合,表明重整反应主要发生在弧通道中。结合产物分布与发射光谱所检测到的辐射物种,探讨了滑动弧等离子体甲醇重整反应机理。2.为解决单独滑动弧等离子体甲醇裂解重整制氢转化率和能量效率低的问题,在无外加热源的保温反应器中,研究了滑动弧等离子体与催化剂耦合甲醇裂解-水汽重整用于分布式制氢,考察了输入功率和空速的影响。实验中所用的Fe-Cu/Al2O3催化剂能够在重整过程中自还原,在该催化剂上主要发生甲醇水汽重整和水汽变换反应。在催化剂用量为20g,进料气中的水/甲醇（S/C）比为1.5,输入功率（Pin）为140 W,进料流量（Fin）为2.5 SLM的条件下,相比于单独等离子体,甲醇转化率和能量效率分别由48%和67%提高到94%和84%,能耗由1.69kWh/Nm3降低至0.85 kWh/Nm3,同时CO选择性也由82%降低至22%。3.为了进一步降低能耗以满足车载制氢的应用需求,研究了滑动弧等离子体（无催化剂）甲醇氧化-裂解重整反应。在甲醇重整体系中引入氧气（以空气作氧源）,有助于滑动弧等离子体在较低的能量密度下稳定运行,降低了维持等离子体所需的电能。氧气/甲醇（O2/C）比的提高,能促进更多的甲醇通过裂解重整反应途径转化,从而大幅提高甲醇的转化率。增加S/C 比或SEI都会导致能量效率降低和能耗增加。在02/C=0.30、S/C=0.5、SEI=24 kJ/mol条件下,甲醇转化率为88%,能量效率和能耗分别为74%和0.45 kWh/Nm3。4.为了充分利用等离子体和甲醇部分氧化所释放的热量,设计了两段进料滑动弧等离子体链式催化甲醇重整的保温反应器。根据甲醇自热重整反应的化学计量比和单独等离子体的反应结果,优化设定了两段进料气的相应组成与流量分配。将滑动弧等离子体与甲醇高温C1（Ni-Cu/Al2O3,5克）和中温C2（Fe-Cu/Al2O3,27克）重整两段催化剂顺次耦合,在输入功率为60 W、总进料量为4.8 SLM、总进料气中02/C和S/C 比分别为0.16和0.7条件下,甲醇和水的转化率分别为92%和42%,氢原子利用率和氢气干基浓度分别为88%和59vol.%,能量效率高达91%,制氢能耗低至0.22kWh/Nm3。综合反应结果,分析了等离子体、C1和C2催化剂对等离子体链式催化总过程的各自贡献。
黄守发[7]（2019）在《非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究》文中研究表明众所周知,二十一世纪人类面临着两大危机。一是化石燃料燃烧排放大量的CO2所带来的的温室效应,导致全球变暖,带来的气候和环境问题;二是对能源使用的增长及不科学使用,石油资源将日益枯竭,所带来的的石油危机。CH4和CO2作为最主要的两大温室气体,合理利用CH4和CO2获得了科学家们的广泛关注。利用CH4和CO2重整反应制取烃类和合成气对缓解石油危机、减缓温室效应都具有重要的战略意义。CH4和CO2在通常条件下几乎难以发生反应。非平衡等离子体技术可以使该反应在较为温和的条件下进行。非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2成为了研究热点。但采用纳秒脉冲电源研究非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2的研究较少。本论文主要研究内容及结论如下:（1）采用纳秒脉冲DBD（介质阻挡）的放电方式,考察了非平衡等离子体单独作用时,脉冲电压、脉冲频率和CH4与CO2的配比三个参数对重整CH4/CO2过程的影响。选择性:烷烃>烯烃>炔烃,CO>C2>C3。在烃类中选择性最高的是C2H6,最容易生成。随着纳秒脉冲电源输入能量的增大（脉冲电压或脉冲频率增大）,CO2以及CH4的转化率逐渐提高,CH4转化率最高达28.3%,CO2转化率最高达21.4%;H2和CO的产率逐渐提高,H2产率最高达9.9%,CO产率最高达11.7%。CH4比例较大时,更有利于烃类的生成,CH4比例较小时,更有利于提高CO2以及CH4转化率,更有利于1H2和CO的生成。（2）采用纳秒脉冲DBD（介质阻挡）的放电方式,考察了脉冲电压、脉冲频率、载体类型以及载体的比表面积四个参数,对非平衡等离子体协同负载型Ni基催化剂催化CH4/CO2重整的影响。结果表明:与单纯非平衡等离子体作用时相比,非平衡等离子体与催化剂的协同产生的作用,能够提高CO2以及CH4转化率、H2和CO的选择性、主要产物H2和CO的产率,但同时烃类的选择性大幅下降。随着脉冲电压和脉冲频率的增大,CH4和CO2转化率、主要产物H2和CO的产率逐渐升高。CH4转化率最高达73.6%、CO2转化率最高达64.3%、H2产率最高达51.8%、CO产率最高达52.6%。Ni基催化剂对提高H2和CO的选择性效果显着。催化剂载体活性顺序为:SiO2>Υ-Al203>4A分子筛。比表面积大的载体负载Ni基催化剂效果好。
刘潇钰[8]（2019）在《滑动弧等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢研究》文中研究指明氢能是清洁高效能源。为降低对化石能源依赖性,发展氢能经济势在必行。自德国出台2030年前停售燃油汽车的政策后,我国工信部也正在考虑制定此项政策的时间表。燃料电池车已进入早期市场,然仍受限于氢架构网络。氢气主要来源于化石能源,即水蒸汽或部分氧化重整甲烷和煤气化法制氢（简称传统供氢）。传统供氢是大规模集中式供氢,从社会和经济角度出发,必须足够重视涉氢（制备、储存、运输、使用）安全性问题。为构建氢架构网络,分散式加氢站在全球范围内如火如荼地建设和使用中。传统（热）催化甲烷水蒸汽重整制氢,由于受启停速度慢和比产率低（反应器体积大）限制,多适用于大规模连续化工业生产。滑动弧暖等离子体重整技术具有启停迅速、能量效率高且结构紧凑等特点。将滑动弧等离子体与催化剂联用,兼具两种工艺优点,应用于甲烷水蒸汽重整反应,为分布式制氢技术提供一条有效的途径。本论文拟针对上述传统供氢涉氢安全问题与加氢站实际需要重要问题,前瞻性提出以下分布式供氢的解决方案。本论文对滑动弧暖等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢进行研究,以期分布式供氢用。对甲烷水蒸汽重整反应进行热力学平衡计算;对（单独）滑动弧等离子体甲烷水蒸汽重整反应,以及滑动弧等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢进行研究。主要结果如下:（1）甲烷水蒸汽重整反应（SMR）热力学平衡计算中,考察反应温度(TSMR,6001000oC)和进料比H2O/CH4（S/C,1.54）两参数。该反应是强吸热反应,提高反应温度和进料比均利于提高CH4的热力学平衡转化率。临界条件（进料比和反应温度）为1.5,865 oC（或4,740 oC）时CH4完全转化。此外,为获得CO干基浓度≤1%的富氢气体以满足实际需要,在上述SMR反应之后加入水汽变换反应（WGS,放热反应）。反应温度(TSMR)大于600oC时,须满足进料比不小于2,才可获得满足要求的富氢气体;反应温度为600 oC,进料比为1.5时,也可获得富氢气体,但前者能耗明显低于后者（含S/C全部范围）。（2）滑动弧等离子体甲烷水蒸汽重整反应中,提高能量密度（SEI）,S/C比和总流量（Ft）均利于甲烷转化。提高SEI和S/C比,可抑制C2烃类的生成故提高CO和CO2选择性。增大Ft,产物选择性保持不变。因此SEI,S/C比对甲烷转化路径有影响而Ft无影响。为利用等离子体区放电产生并伴随反应的余热,将Ni/CeO2/Al2O3催化剂与暖等离子体联用,反应器无外部加热。基于上述优化和空速18000 ml·g-1·h-1条件下,与单独暖等离子体相比,暖等离子体催化CH4和H2O的转化率显着提高至90%和42%,接近热力学平衡值;C2烃类完全消失并完全转化为CO和CO2;制氢能耗由2.3降至1.5kWh/Nm3,能量效率由59%升至75%;总氢产量为2.7 SLM。
张儒征[9]（2019）在《基于纳秒脉冲放电的等离子体辅助氧化研究》文中进行了进一步梳理等离子体助燃作为调控发动机点火与燃烧特性的技术手段,在缩短燃料着火延迟时间,拓宽着火当量比极限,实现高超声速点火和火焰稳定等方面体现出较大应用价值。反应动力学增强机制是等离子体助燃的关键物理化学机制,因此研究等离子体助燃体系的反应动力学过程对理解与应用该项技术具有重要意义。本文选取C1-C4燃料中具有代表性的烷烃（甲烷、丙烷和正丁烷）、烯烃（乙烯）和含氧燃料（二甲醚）,对其等离子体辅助氧化体系开展了反应动力学的实验与模拟研究。实验测量方面,本文设计搭建了基于分子束取样和飞行时间质谱的等离子体组分诊断平台,对上述反应体系中的碳氢与含氧中间体进行了在线测量。反应器采用高频高压纳秒脉冲激励结合介质阻挡放电形式,可以产生空间均匀的等离子体。动力学模拟方面,本文在燃烧核心机理基础上,通过加入等离子体相关反应构建了反应动力学模型,并采用时间解耦的方式进行了动力学过程计算。相比文献已有研究,本文通过质谱信号和光电离效率谱分析,获得了等离子体辅助氧化体系中更加丰富的碳氢与含氧中间体信息,尤其是一些活泼的和与燃料反应直接相关的组分。比如,在乙烯反应体系中探测到乙烯醇、乙烯酮、乙醇、过氧甲烷、过氧乙烷、丁二炔和乙烯基乙炔等,在二甲醚反应体系中探测到甲酸甲酯、甲乙醚和二甲氧基甲烷等,在丙烷反应体系中探测到丙炔、丙二烯、甲醛、乙烯酮、过氧丙烷和环氧丙烷等,在正丁烷体系中探测到1,3-丁二烯、1-丁炔、甲醛、乙烯酮、过氧丁烷和四氢呋喃等。本文对测量到的组分进行了定量,并通过模型计算与实验定量的比对,模型的反应路径分析,得到了燃料消耗路径和中间体生成路径,揭示了等离子体对燃料氧化过程的多种调控机制,包括通过产生O/H/OH等自由基促进燃料的氢提取反应过程,实验表现为反应体系中产生了高浓度的水;二是通过高能粒子如电子/Ar*等促进反应体系中的解离过程,实验表现为反应体系中生成了较高浓度的烷烃、烯烃和炔烃;三是通过产生燃料自由基,打开氧气加成和后续反应通道,实验表现在乙烯、丙烷和正丁烷等体系中均测量到了过氧化物;四是促进过氧化烷基向氢过氧化燃料自由基的转化,实验表现为反应体系中存在环醚类组分。提高反应动力学模型的预测性能还需要减小燃烧核心机理低温氧化部分的不确定性,解决部分等离子体反应与电子碰撞截面的缺失问题,并需要进一步的理论计算和实验数据支持。
于淼[10]（2012）在《离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联研究》文中研究指明在石油资源日益短缺的形势下,天然气的开发与利用成为人们关注的焦点。甲烷是天然气的主要成分,采用传统催化方法转化甲烷存在高温高压等不利因素。本论文采用气液（离子液体）等离子体技术,研究了离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联反应。主要结论如下：大气压直流等离子体作用下甲烷临氢转化反应的主要产物为乙炔,乙烯和乙烷（C2烃）。在甲烷临氢放电等离子体发射光谱图中,主要检测到H、CH、C2和C等活性物种的发射谱线。H2添加量增加,H、CH和C2活性物种的谱线强度均有所增加,C的谱线强度基本没变。气体流速增加时各谱线强度均有所增加,但随着气体流速继续增加,各谱线强度增加变慢。放电电压的增大,CH活性物种的发射强度增强。结合CH4转化率、C2烃收率、C2烃选择性的分析,大气压直流等离子体作用下甲烷临氢转化反应的最佳工艺条件是H2添加量为60%,气体流速为45ml/min,放电电压为16kV。在直流等离子体甲烷临氢转化反应中,引入九种咪唑类离子液体后,甲烷的转化率均有所增加,阳离子相同的离子液体的甲烷转化率顺序是：HSO4->CF3COO->BF4-,但这种影响随着离子液体阳离子中咪唑环上连接的烷基链长度的缩短而减弱。离子液体HMIMHSO4具有较高的甲烷转化率,HMIMBF4的C2烃选择性高达90.0%。离子液体的酸性、粘度和电导率是影响反应的重要因素。在直流等离子体甲烷临氢转化反应中,分别引入（?）IMIMHSO4、HMIMBF4和HMIMCF3COO的光谱在线分析,结果表明：不同的离子液体对反应中活性物种的谱线强度有不同影响,随着放电电压的升高,各活性物种的谱线强度均有所增加。总体上离子液体有利于甲烷转化,提高C2烃收率。利用光谱原位诊断技术、傅里叶变换红外光谱仪及核磁共振波谱仪1H NMR考察了大气压直流等离子体条件下离子液体的稳定性,实验结果证实了在直流等离子体条件下咪唑类离子液体可以稳定存在。
二、Methane Decomposition and C_2 Hydrocarbon Formation under the Condition of DC Discharge Plasma（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Methane Decomposition and C_2 Hydrocarbon Formation under the Condition of DC Discharge Plasma（论文提纲范文）
（1）DBD等离子体-催化剂协同催化甲烷转化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 甲烷转化的研究现状 |
| 1.1.1 甲烷的间接转化 |
| 1.1.2 甲烷的直接转化 |
| 1.1.2.1 甲烷转化制低碳烯烃的研究进展 |
| 1.1.2.2 甲烷转化制甲醇的研究进展 |
| 1.2 等离子体在甲烷转化中的应用研究 |
| 1.2.1 等离子体简介 |
| 1.2.2 非热等离子体概述 |
| 1.2.3 等离子体催化转化甲烷研究进展 |
| 1.3 本文的研究意义及研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 主要的化学试剂及实验仪器 |
| 2.1.1 主要的化学试剂 |
| 2.1.2 主要的实验仪器 |
| 2.2 催化剂的表征 |
| 2.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.2.2 氮气物理吸附 |
| 2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.4 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.6 高分辨率透射电子显微镜(HRTEM) |
| 2.2.7 紫外-可见光谱(UV-vis) |
| 2.2.8 可见-拉曼光谱(vis-Raman) |
| 2.2.9 紫外-拉曼光谱(UV-Raman) |
| 2.3 产物的表征 |
| 2.3.1 气相色谱质谱联用(GC-MS) |
| 第三章 DBD等离子体-Cu-Pd/S-1协同催化转化甲烷制低碳烯烃 |
| 3.1 催化剂的评价 |
| 3.2 Ar的添加对反应性能的影响 |
| 3.3 不同SIE对反应性能的影响 |
| 3.4 Pd和 Cu-Pd改性S-1对反应性能的影响 |
| 3.4.1 催化剂的制备 |
| 3.4.2 催化剂的表征 |
| 3.4.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 3.4.2.2 扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM) |
| 3.4.2.3 X射线光电子能谱(XPS) |
| 3.5 不同Pd负载量对于反应性能的影响 |
| 3.6 Cu-Pd改性S-1对于反应性能的影响 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 等离子体-TiO_2催化剂协同催化甲烷和水一步转化制甲醇 |
| 4.1 催化剂的评价 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 催化剂的表征 |
| 4.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 4.3.2 透射电子显微镜(TEM) |
| 4.3.3 拉曼光谱(Raman) |
| 4.3.4 紫外可见光谱(UV-vis)和X射线光电子能谱(XPS-VB) |
| 4.4 TiO_2对反应性能的影响 |
| 4.5 引入添加气对反应性能的影响 |
| 4.6 不同He/CH_4对反应性能的影响 |
| 4.7 O_2的添加对反应性能的影响 |
| 4.8 本章小结 |
| 第五章 等离子体-Cu基碳材料协同催化甲烷一步转化制甲醇 |
| 5.1 催化剂的制备 |
| 5.2 催化剂的表征 |
| 5.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 5.2.2 X射线光电子能谱(XPS) |
| 5.2.3 透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM) |
| 5.2.4 氮气物理吸附 |
| 5.3 催化剂的性能研究 |
| 5.3.1 不同热解温度对反应性能的影响 |
| 5.3.2 不同SIE对反应性能的影响 |
| 5.3.3 不同CH_4/Ar比对反应性能的影响 |
| 5.4 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 结论 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（2）纳秒重复脉冲介质阻挡放电等离子体转化甲烷的实验特性与数值模拟研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 放电等离子体 |
| 1.1.1 放电等离子体概念 |
| 1.1.2 放电等离子体分类 |
| 1.1.3 等离子体的产生方式 |
| 1.1.4 纳秒重复脉冲放电等离子体 |
| 1.2 等离子体转化甲烷 |
| 1.3 国内外研究现状 |
| 1.4 中国科学院电工研究所相关研究工作 |
| 1.5 本文研究内容与章节安排 |
| 第2章 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的实验特性 |
| 2.1 实验特性研究装置及分析方法 |
| 2.1.1 实验特性研究装置 |
| 2.1.2 实验特性分析方法 |
| 2.2 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的电源参数特性 |
| 2.2.1 电学测量 |
| 2.2.2 甲烷转化率及主要产物选择性 |
| 2.2.3 碳氢平衡及能量转化效率 |
| 2.3 不同放电等离子体转化甲烷的特性对比 |
| 2.4 本章小节 |
| 第3章 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的零维数值模拟 |
| 3.1 等离子体零维动力学模型 |
| 3.2 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的零维模拟特性 |
| 3.2.1 主要粒子的时间演化 |
| 3.2.2 模拟结果与实验结果对比 |
| 3.2.3 反应路径分析 |
| 3.3 关于等离子体催化甲烷转化的讨论 |
| 3.4 本章小节 |
| 第4章 纳秒脉冲DBD等离子体转化甲烷的一维数值模拟与发射光谱诊断 |
| 4.1 等离子体一维流体模型 |
| 4.1.1 模型结构 |
| 4.1.2 模型描述 |
| 4.2 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的一维模拟特性 |
| 4.2.1 电压与电流密度波形 |
| 4.2.2 平均电子能量与电子密度的时间演化 |
| 4.2.3 双介质DBD主要带电粒子与自由基的空间演化 |
| 4.2.4 单介质DBD主要带电粒子与自由基的空间演化 |
| 4.3 纳秒重复脉冲DBD等离子体转化甲烷的发射光谱诊断 |
| 4.3.1 光谱诊断系统简介 |
| 4.3.2 发射光谱分析 |
| 4.4 本章小节 |
| 第5章 总结与展望 |
| 5.1 工作总结 |
| 5.2 课题展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果 |
| 发表学术论文 |
| 申请专利 |
| 软件着作权 |
| 参与的科研基金项目 |
| 致谢 |
（3）热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 碳纳米材料 |
| 1.2.1 零维碳纳米材料 |
| 1.2.2 一维碳纳米材料 |
| 1.2.3 二维碳纳米材料 |
| 1.3 等离子体制备碳纳米材料 |
| 1.3.1 等离子体制备炭黑 |
| 1.3.2 等离子体制备石墨烯 |
| 1.4 碳纳米材料形成机理 |
| 1.4.1 等离子体反应 |
| 1.4.2 碳烟形成机理 |
| 1.4.3 石墨烯形成机理 |
| 1.5 本文的主要研究工作 |
| 第2章 实验和理论方法 |
| 2.1 磁分散电弧等离子体发生器 |
| 2.2 表征方法 |
| 2.2.1 透射电子显微镜 |
| 2.2.2 X射线衍射 |
| 2.2.3 拉曼光谱 |
| 2.2.4 热重分析仪 |
| 2.2.5 X射线光电子能谱 |
| 2.3 数值模拟方法 |
| 2.3.1 化学反应动力学模拟 |
| 2.3.2 计算流体力学模拟 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 炭黑颗粒形态控制因素研究 |
| 3.1 实验装置和工况 |
| 3.2 化学动力学模拟 |
| 3.3 结果和讨论 |
| 3.3.1 TEM和HRTEM图像分析结果 |
| 3.3.2 TGA分析结果 |
| 3.3.3 XRD分析结果 |
| 3.3.4 动力学模拟结果 |
| 3.3.5 讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 碳纳米材料形貌转变机制 |
| 4.1 实验装置和工况 |
| 4.2 化学动力学模拟 |
| 4.3 结果和讨论 |
| 4.3.1 加氢的影响 |
| 4.3.2 注气位置的影响 |
| 4.3.3 乙炔浓度和反应温度的影响 |
| 4.3.4 石墨烯形成路径 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 气体掺混对碳纳米材料形成的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验装置和工况 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 TEM图像分析结果 |
| 5.3.2 拉曼光谱拟合分析结果 |
| 5.3.3 XPS分析结果 |
| 5.3.4 讨论 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 6.1 本文工作总结 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（4）液相微波放电等离子体甲烷湿重整制氢特性的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 传统甲烷重整制氢 |
| 1.2.1 蒸汽甲烷重整制氢 |
| 1.2.2 甲烷干重整制氢 |
| 1.2.3 甲烷部分氧化制氢 |
| 1.2.4 甲烷自热重整制氢 |
| 1.2.5 甲烷催化裂解制氢 |
| 1.3 等离子体甲烷重整制氢 |
| 1.3.1 介质阻挡放电甲烷重整制氢 |
| 1.3.2 滑动弧放电甲烷重整制氢 |
| 1.3.3 微波放电甲烷重整制氢 |
| 1.3.4 火花放电甲烷重整制氢 |
| 1.4 液相放电制氢 |
| 1.4.1 液相放电定义 |
| 1.4.2 液相放电制氢研究进展 |
| 1.5 课题研究目的及内容 |
| 1.5.1 研究目的 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 2 微波液相等离子体甲烷湿式重整系统 |
| 2.1 实验方法及检测 |
| 2.1.1 实验材料及仪器 |
| 2.1.2 检测仪器 |
| 2.2 微波液相等离子体甲烷湿式重整系统组成及实验方法 |
| 2.2.1 系统组成 |
| 2.2.2 系统实验方法 |
| 2.3 实验参数计算方法 |
| 2.3.1 气体浓度的定量计算方法 |
| 2.3.2 气体流量转换计算方法 |
| 2.3.3 甲烷转化率的计算方法 |
| 2.3.4 制氢能量效率的计算方法 |
| 2.3.5 各组分的选择性计算方法 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 中心进气电极对微波液相等离子体甲烷湿重整影响研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 中心进气式电极装置 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 微波功率对甲烷湿重整反应影响 |
| 3.3.2 甲烷流量对甲烷湿重整反应影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 外围进气电极对微波液相等离子体甲烷湿重整影响研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 外围进气式电极结构 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 微波功率对甲烷湿重整反应影响 |
| 4.3.2 甲烷流量对甲烷湿重整反应影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 电极位置对微波液相等离子体甲烷湿重整影响研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 电极位置 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 电极位置对等离子体甲烷湿重整反应影响 |
| 5.3.2 不同电极结构优化实验结果比较 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 微波液相等离子体甲烷湿重整机理研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验装置与方法 |
| 6.2.1 实验装置 |
| 6.2.2 实验方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 中间产物分析 |
| 6.3.2 可能反应路径分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读硕士学位期间的科研成果 |
（5）等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 氢能与生物乙醇 |
| 1.2 乙醇或甲烷的水汽热催化重整制氢 |
| 1.3 基于等离子体的重整制氢技术 |
| 1.3.1 等离子体重整 |
| 1.3.2 等离子体催化重整 |
| 1.4 微量CO的吸附脱除与吸附剂再生 |
| 1.5 论文选题依据及研究内容 |
| 2 实验方法 |
| 2.1 等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢 |
| 2.1.1 实验流程 |
| 2.1.2 定量分析方法 |
| 2.1.3 催化剂的制备 |
| 2.2 一氧化碳吸附剂CuCl/Al_2O_3 的等离子体再生 |
| 2.2.1 实验流程 |
| 2.2.2 定量分析方法 |
| 2.2.3 电学参量的测定 |
| 2.2.4 吸附剂的制备 |
| 3 滑动弧等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 滑动弧等离子体重整稀生物乙醇制氢 |
| 3.3 滑动弧等离子体稀生物乙醇与甲烷共重整制氢 |
| 3.3.1 甲烷含量的影响 |
| 3.3.2 能量密度的影响 |
| 3.3.3 稀生物乙醇制氢与稀生物乙醇-甲烷共重整制氢的对比 |
| 3.4 滑动弧等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢 |
| 3.4.1 热力学计算 |
| 3.4.2 空速的影响 |
| 3.4.3 单独等离子体与等离子体催化的比较 |
| 3.4.4 稳定性测试 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 一氧化碳吸附剂CuCl/Al_2O_3 的等离子体再生探索 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 微量CO的吸附 |
| 4.3 CuCl/Al_2O_3 吸附剂的等离子体再生性能 |
| 4.4 等离子体放电特性的考察 |
| 4.4.1 介质阻挡放电反应器的基本放电参量测量 |
| 4.4.2 CuCl/Al_2O_3 再生过程中的电学参量测量 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（6）滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 氢与甲醇 |
| 1.2 甲醇重整制氢反应 |
| 1.3 催化甲醇重整制氢 |
| 1.4 等离子体甲醇重整制氢 |
| 1.4.1 等离子体概述 |
| 1.4.2 热等离子体重整技术 |
| 1.4.3 非热等离子体重整技术 |
| 1.5 等离子体发射光谱诊断 |
| 1.6 等离子体催化重整技术 |
| 1.6.1 等离子体催化 |
| 1.6.2 等离子体催化甲醇重整制氢 |
| 1.7 论文选题和研究内容 |
| 2 实验方法 |
| 2.1 实验装置 |
| 2.2 定量方法 |
| 2.3 热力学平衡计算 |
| 2.4 催化剂的制备与表征 |
| 2.4.1 催化剂的制备 |
| 2.4.2 电感耦合等离子体原子发射光谱 |
| 2.4.3 比表面积 |
| 2.4.4 X射线衍射 |
| 2.4.5 扫描电镜与X射线能量色散光谱元素分析 |
| 2.5 滑动弧等离子体发射光谱诊断与放电参数测量 |
| 2.5.1 发射光谱诊断 |
| 2.5.2 放电参数测量 |
| 3 滑动弧等离子体中甲醇裂解重整反应的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 甲醇裂解重整反应的影响因素 |
| 3.2.1 能量密度的影响 |
| 3.2.2 进料气体流量的影响 |
| 3.2.3 甲醇与水汽浓度的影响 |
| 3.3 反应条件下滑动弧等离子体的放电特性 |
| 3.4 反应气氛下滑动弧等离子体的光谱诊断 |
| 3.4.1 反应过程中的激发态物种 |
| 3.4.2 滑动弧等离子体的弧通道温度 |
| 3.4.3 电子密度 |
| 3.5 甲醇裂解重整反应机理与水汽的贡献 |
| 3.5.1 高甲醇浓度下 |
| 3.5.2 低甲醇浓度下 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整用于分布式制氢 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 热力学平衡计算 |
| 4.3 滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整 |
| 4.3.1 输入功率的影响 |
| 4.3.2 空速的影响 |
| 4.3.3 等离子体催化反应稳定性测试与催化剂表征 |
| 4.4 单独等离子体和等离子体催化的结果对比 |
| 4.5 等离子体与催化剂的作用 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 滑动弧等离子体甲醇氧化-裂解重整反应的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 甲醇氧化-裂解重整气氛的滑动弧等离子体放电特性 |
| 5.3 甲醇氧化-裂解重整反应的影响因素 |
| 5.3.1 O_2/C比的影响 |
| 5.3.2 S/C比的影响 |
| 5.3.3 能量密度的影响 |
| 5.4 反应途径的探讨 |
| 5.5 甲醇氧化-裂解重整反应的能耗与能量效率 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 滑动弧等离子体链式催化甲醇氧化-裂解-水汽重整用于车载制氢 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 滑动弧等离子体催化甲醇重整制氢: 单段催化剂 |
| 6.2.1 进料方式的选择 |
| 6.2.2 Ni基催化剂的改进 |
| 6.3 滑动弧等离子体链式催化甲醇重整制氢: 两段催化剂(C_1和C_2) |
| 6.3.1 等离子体链式催化甲醇重整 |
| 6.3.2 等离子体、C_1和C_2催化剂对甲醇重整的贡献 |
| 6.3.3 制氢效率评估 |
| 6.3.4 物料平衡与稳定性 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（7）非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 等离子体重整CH_4研究进展 |
| 1.2.1 等离子体的介绍 |
| 1.2.2 CH_4重整方法介绍 |
| 1.2.3 研究进展 |
| 1.3 等离子体协同催化重整CH_4/CO_2制合成气研究进展 |
| 1.4 等离子体协同催化重整CH_4/CO_2制烃类研究进展 |
| 1.5 研究进展总结 |
| 1.6 本文研究目标及研究内容 |
| 2 实验系统介绍及主要研究方法 |
| 2.1 实验系统介绍 |
| 2.1.1 实验设备及器材 |
| 2.1.2 介质阻挡流动反应器的设计 |
| 2.1.3 系统工作原理 |
| 2.2 主要研究方法 |
| 2.3 实验方案 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 负载型Ni基催化剂的制备 |
| 3.1 催化剂类型的选择 |
| 3.1.1 活性组分的选择 |
| 3.1.2 载体类型的选择 |
| 3.2 催化剂制备方法 |
| 3.3 浸渍法制备催化剂 |
| 3.3.1 所需实验设备和器材 |
| 3.3.2 制备催化剂所用的主要试剂 |
| 3.3.3 催化剂的制备流程 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 纳秒脉冲介质阻挡放电CH_4/CO_2重整实验研究 |
| 4.1 脉冲电压对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 4.2 脉冲频率对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 4.3 CH_4/CO_2配比对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 纳秒脉冲介质阻挡放电协同催化CH_4/CO_2重整实验研究 |
| 5.1 脉冲电压对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 5.1.1 3mm Ni/γ-Al_2O_3催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
| 5.1.2 3mm Ni/4A分子筛催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
| 5.1.3 1mm Ni/γAl_2O_3催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
| 5.1.4 1mm Ni/SiO_2催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
| 5.2 脉冲频率对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 5.3 载体类型对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 5.3.1 3mm Ni/γ-Al_2O_3与3mm Ni/4A分子筛对比 |
| 5.3.2 1mm Ni/γ-Al_2O_3与1mm Ni/SiO_2对比 |
| 5.4 载体比表面积对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 总结与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 全文展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历及攻读硕士/博士学位期间取得的研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（8）滑动弧等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 氢能 |
| 1.1.1 氢能的优势及其应用前景 |
| 1.1.2 氢气的生产和分配 |
| 1.2 催化甲烷水蒸汽重整制氢 |
| 1.3 等离子体甲烷水蒸汽重整 |
| 1.4 等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢 |
| 1.5 研究意义与思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验药品与仪器 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备与表征 |
| 2.2.1 催化剂制备 |
| 2.2.2 催化剂表征方法 |
| 2.3 实验装置 |
| 2.3.1 反应器设计 |
| 2.3.2 实验流程 |
| 2.4 气体定量方法 |
| 2.5 热力学计算 |
| 3 甲烷水蒸汽重整制氢体系的热力学平衡计算 |
| 3.1 甲烷水蒸汽重整反应 |
| 3.1.1 反应温度的影响 |
| 3.1.2 进料比S/C的影响 |
| 3.2 水汽变换反应 |
| 3.3 反应体系理论能耗 |
| 3.3.1 甲烷水蒸汽重整反应理论能耗 |
| 3.3.2 反应体系的理论总能耗 |
| 3.4 附录:热力学平衡计算与过程设计 |
| 3.5 小结 |
| 4 滑动弧暖等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢 |
| 4.1 滑动弧等离子体甲烷水蒸汽重整 |
| 4.1.1 能量密度的影响 |
| 4.1.2 S/C比的影响 |
| 4.1.3 进料总流量的影响 |
| 4.2 滑动弧暖等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢 |
| 4.3 稳定性测试与催化剂表征 |
| 4.4 小结 |
| 结论 |
| 创新点与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（9）基于纳秒脉冲放电的等离子体辅助氧化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.1.1 等离子体助燃在发动机中的应用 |
| 1.1.2 等离子体助燃的物理化学机制 |
| 1.2 等离子体助燃反应动力学研究现状 |
| 1.2.1 实验平台与诊断测量 |
| 1.2.2 动力学模型与调控机制 |
| 1.3 研究内容和论文结构 |
| 第2章 实验设计与模拟方法 |
| 2.1 等离子体反应器 |
| 2.1.1 反应器结构设计 |
| 2.1.2 电压电流特性 |
| 2.1.3 放电图像分析 |
| 2.2 组分诊断平台 |
| 2.2.1 组分诊断平台设计 |
| 2.2.2 飞行时间质谱测量原理 |
| 2.2.3 质谱信号处理方法 |
| 2.3 模拟计算方法 |
| 2.3.1 计算架构设计 |
| 2.3.2 反应机理构建 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 C1和C2小分子燃料的等离子体辅助氧化研究 |
| 3.1 甲烷的等离子体辅助氧化研究 |
| 3.1.1 组分定性结果 |
| 3.1.2 组分定量结果 |
| 3.1.3 模型计算分析 |
| 3.2 乙烯的等离子体辅助氧化研究 |
| 3.2.1 组分定性结果 |
| 3.2.2 组分定量结果 |
| 3.2.3 模型计算分析 |
| 3.3 二甲醚的等离子体辅助氧化研究 |
| 3.3.1 组分定性结果 |
| 3.3.2 组分定量结果 |
| 3.3.3 模型计算分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 C3和C4直链烷烃的等离子体辅助氧化研究 |
| 4.1 丙烷的等离子体辅助氧化研究 |
| 4.1.1 组分定性结果 |
| 4.1.2 组分定量结果 |
| 4.1.3 模型计算分析 |
| 4.2 正丁烷的等离子体辅助氧化研究 |
| 4.2.1 组分定性结果 |
| 4.2.2 组分定量结果 |
| 4.2.3 模型计算分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 总结与展望 |
| 5.1 主要工作和结论 |
| 5.2 本文创新点 |
| 5.3 未来工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 |
（10）离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 等离子体活化甲烷转化的研究现状 |
| 1.1.1 甲烷转化的意义 |
| 1.1.2 等离子体概述 |
| 1.1.3 等离子体催化转化甲烷的研究进展 |
| 1.2 离子液体的研究现状 |
| 1.2.1 离子液体的概念 |
| 1.2.2 离子液体的性质 |
| 1.2.3 离子液体的应用领域 |
| 1.3 本论文的选题 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验流程 |
| 2.1.1 实验流程 |
| 2.1.2 反应产物的分析与检测 |
| 2.2 离子液体的物性测定及稳定性分析 |
| 2.2.1 离子液体的物性测定 |
| 2.2.2 离子液体的稳定性分析 |
| 3 大气压等离子体CH_4/H_2转化机理研究 |
| 3.1 CH_4/H_2放电等离子体发射光谱分析 |
| 3.2 原料气配比对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响 |
| 3.3 气体流速对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响 |
| 3.4 放电电压对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响 |
| 3.5 小结 |
| 4 离子液体与等离子体共同作用下甲烷转化反应的研究 |
| 4.1 离子液体性质 |
| 4.2 离子液体对等离子体甲烷转化反应的影响 |
| 4.2.1 离子液体对甲烷转化率的影响 |
| 4.2.2 离子液体对C_2烃选择性的影响 |
| 4.2.3 离子液体对C_2烃收率的影响 |
| 4.2.4 离子液体对C_2烃产物分布的影响 |
| 4.3 放电电压对气液等离子体甲烷转化反应的影响 |
| 4.4 光谱在线分析离子液体对反应的影响 |
| 4.4.1 离子液体对活性物种光谱强度的影响 |
| 4.4.2 放电电压对活性物种光谱强度的影响 |
| 4.5 气液等离子体甲烷临氢转化反应机理初探 |
| 4.6 小结 |
| 5 离子液体稳定性分析 |
| 5.1 光谱分析离子液体的稳定性 |
| 5.2 离子液体的红外表征 |
| 5.3 离子液体的~1H NMR表征 |
| 5.4 小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 本论文的主要研究结论 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
四、Methane Decomposition and C_2 Hydrocarbon Formation under the Condition of DC Discharge Plasma（论文参考文献）
- [1]DBD等离子体-催化剂协同催化甲烷转化研究[D]. 毕文菲. 西北大学, 2021(12)
- [2]纳秒重复脉冲介质阻挡放电等离子体转化甲烷的实验特性与数值模拟研究[D]. 陈晓晓. 山东师范大学, 2021(12)
- [3]热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究[D]. 陈仙辉. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [4]液相微波放电等离子体甲烷湿重整制氢特性的研究[D]. 王嘉琦. 大连海事大学, 2020(01)
- [5]等离子体催化稀生物乙醇与甲烷共重整制氢[D]. 茹贇. 大连理工大学, 2020(02)
- [6]滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究[D]. 连昊宇. 大连理工大学, 2019(08)
- [7]非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究[D]. 黄守发. 北京交通大学, 2019(01)
- [8]滑动弧等离子体催化甲烷水蒸汽重整制氢研究[D]. 刘潇钰. 大连理工大学, 2019(02)
- [9]基于纳秒脉冲放电的等离子体辅助氧化研究[D]. 张儒征. 清华大学, 2019
- [10]离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联研究[D]. 于淼. 大连大学, 2012(04)