一、木质素的电氧化研究及应用(论文文献综述)
徐俊明,翟巧龙,龙锋,蒋霞,韩双美,蒋剑春[1](2022)在《木质纤维生物质的电化学催化研究进展》文中进行了进一步梳理电催化是一种可以将电能转化为化学能的清洁、高效转化技术。在生物质精炼的各种策略中,电催化主要通过电子从电极表面转移到反应底物,在阳极和阴极分别发生氧化和还原反应,将生物质衍生物转化为高附加值的产品。总结了几种代表性的木质纤维生物质衍生物,如糠醛、5-羟甲基糠醛(HMF)、木质素及其衍生物等,通过电催化反应转化为高附加值化学品的最新进展。其中,在生物质衍生物的电还原反应中,糠醛的电还原产物主要是糠醇和2-甲基呋喃,HMF的电还原产物主要包括2,5二甲基呋喃和2,5-二羟甲基四氢呋喃等;酚类化合物通过加氢脱氧可还原为高碳氧比、稳定的芳香烃类化学品;在生物质衍生物的电氧化反应中,糠酸是糠醛主要的电氧化产物,HMF主要的电氧化产物是为2,5-呋喃二羧酸;木质素可以通过电催化氧化转化为香兰素、愈创木酚等。讨论了电催化过程中的催化剂和反应参数(如电极电位、pH等)对生物质衍生物电催化效率的影响以及相应的反应机理,并对电催化应用于生物质高值化利用领域的发展趋势进行了展望。
吴琳[2](2021)在《Fe3+/Fe2+催化作用下木质素辅助电解水阳极电化学性能研究》文中研究表明
姜丽丽[3](2021)在《竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备与性能研究》文中研究表明我国竹材资源丰富,竹资源高值高效利用是绿色可持续发展的重要组成部分。以竹材为原料制备的竹纳米纤维具有良好的机械稳定性、较大长径比、高表面活性以及丰富的纤维网络,是良好的碳源和结构基材。利用竹纳米纤维制备复合材料,不仅可以充分利用竹资源,也可为绿色生物质复合材料及清洁能源储存转化等提供学术思路。众多电极材料中,氧化镍存在易团聚、导电性差、稳定性差等问题,导致其电容小、循环寿命短,阻碍其在超级电容器、镍锌电池等储能装置中的广泛应用。基于此,本文以竹纳米纤维为主要骨架和分散介质,通过.尺寸调控和掺杂活化等手段构筑高比电容、高循环稳定性的竹纳米纤维碳基嵌固氧化镍电极材料。深入研究竹纳米纤维尺度效应对氧化镍电极活性组分的嵌固与分散作用,通过进一步钴掺杂活化提高电极材料的倍率性能和循环稳定性。主要研究内容和结果如下:(1)采用毛竹制备竹纳米纤维,探究制备过程中产生的不同尺寸竹纤维对氧化镍电极材料的性能影响。对毛竹粉(BP)、化学纯化竹粉纤维(CBP)、机械研磨微米竹纤维(MBF)、高压均质竹纳米纤维(NBF)进行了形貌分析,发现NBF长径比较大、具有丰富的羟基活性基团,能自组装构筑纤维网络结构。以不同尺寸竹纤维作为生物质碳源骨架与金属镍复合制备镍基电极材料,通过对形貌、比表面积及物化性能分析,发现竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料具有良好的三维网络结构以及较大比表面积和较高的电化学活性成分。当竹纳米纤维相对添加量为0.85 g/g时,电极材料具有优越的微观结构、良好的物化性能和电化学性能。(2)探究竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料的最佳制备条件。对所制备的竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料(Ni/NiO-NBF)的微观形貌、晶体结构、化学组分以及电化学性能进行了分析和讨论;发现竹纳米纤维形成的衍生导电碳骨架将Ni/NiO活性位点分散嵌固,制成了具有大比表面积的三维分级多孔网络结构的电极材料。电极Ni/NiO-NBF0.85在电流密度0.625 A/g时,其电容量可达248 mAh/g,且表现出良好的循环性能;组装的电池Ni/NiO-NBF0.85//Zn,其电容量可达 296 mAh/g(0.625 A/g),并在容量不衰减的情况下,电池可循环充放电1000圈。(3)为进一步提升电极材料的倍率性能和循环寿命,对竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料进行了钴掺杂,制备了钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料(Co-Ni/NiO-C)。通过形貌、组分以及电化学分析手段发现Co-Ni/NiO-C具有均匀精细的纤维多孔网络结构,丰富的金属活性位点以及良好的导电性。当钴掺杂量为0.8 mmol时,制备的Co0.8-Ni/NiO-C电极倍率在电流密度增至原来20倍时可达78.1%,电极寿命表现为4000圈循环后电容保持93.2%;组装电池后,电池循环充放电2500圈之后电容衰减不到6%,对比文献报道的镍锌电池显示出了优越的电容性能和循环性能。(4)分析竹纳米纤维对镍/氧化镍的嵌固作用机制以及钴掺杂的增效作用机理:由于竹纳米纤维自身结构性能的优势,在水热反应中竹纳米纤维自发与金属镍盐相结合,经冷冻干燥可自组装构筑网络孔隙结构,高温碳化后转化为碳源骨架将纳米化的金属颗粒牢牢嵌合,最终形成了具有丰富活性位点的三维多孔网络高性能电极材料;在进行钴掺杂之后,电极材料结构更为精细,电极材料化学组分也得到改善优化,因此有效提高了电极材料的倍率性能和稳定性。本文利用竹纳米纤维作为碳骨架结构基材,基于竹纳米纤维的高表面活性和自组装特性,将其与硝酸镍结合制备了具有较大比表面积和丰富活性位点的三维分级多孔结构的高性能竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料,解决了氧化镍电极材料低电容和稳定性差的问题。基于竹纳米纤维对于镍/氧化镍的纳米级分散嵌合作用,在电极材料中引入钴成分进行掺杂活化,进一步提升电极的倍率性能和循环寿命。本研究不仅解决了氧化镍作为电极材料存在的问题,还实现了竹纳米纤维深度利用,同时也为开发可持续性生物质衍生复合储能电极材料提供了思路。
汪东东[4](2021)在《高效过渡金属(Co、Ni)催化剂的构筑及其催化生物质转化性能研究》文中提出生物质作为一种绿色、可持续的清洁能源,可以催化转化为一系列具有高价值的生物燃料和精细化学品。这种绿色的生物质基路线能极大地降低对化石资源的依赖以及减少伴随的环境问题,因此受到研究者的广泛关注。目前,对生物质催化转化的研究主要集中在高效、稳定、廉价催化剂的开发以及新型催化体系的设计方面。本文针对目前实验和工业催化中可能存在的催化剂活性低、活性金属容易浸出和烧结、大量使用有机溶剂、苛刻的反应条件等问题进行了深入的探讨和研究。为此,我们通过绿色、简单、有效的制备策略构筑了多种高活性、高选择性、高稳定性的过渡金属(Co、Ni)催化材料,能在温和的条件下实现多种生物质衍生平台分子(如糠醛(FAL)、香草醛)的高效转化,并通过相关表征和理论计算揭示催化反应机理以及活性位点与反应之间的构-效关系。进一步,我们对新型的生物质转化途径进行了探索,在构筑的电催化体系下,使用绿色清洁的水作为氧源,在常温常压下高效电催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF),展现出极大地发展潜力。研究的主要内容如下所示:1、由传统石油化工路线生产的环戊酮(CPO)及其衍生物是一类重要的化工品,广泛应用于溶剂、橡胶以及药物中间体的合成。在本工作中,我们展示了一种新的合成方法,通过直接热解Co2+浸渍的块状g-C3N4来制备氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)封装的Co纳米颗粒(NPs),并作为高性能的加氢重排(HR)催化剂(CoNP@N-CNTs)。在低氢压和反应温度下,该催化剂能有效地将各种生物质衍生的呋喃化合物转化为相应的CPO类产物。通过TG/DSC-MS偶联技术,我们首次揭示了 Co催化块体g-C3N4分解/碳化的碳纳米管形成机制。此外,我们还揭示了一条新的FAL转化为CPO的反应路径。2、催化加氢脱氧(HDO)能将生物质衍生的含氧类化合物转化为高价值的化学品和燃料,但由于缺乏高效、稳定的非贵金属催化剂,因此具有极大的挑战性。在本工作中,我们首次报道了一种简单、可控的合成方法用来制备N-CNTs封装的Ni-Co合金NPs并将其作为HDO催化剂。所合成的Ni-Co合金催化剂具有优异的HDO性能,能在温和的反应条件下,将生物质衍生的香草醛转化为2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP),转化率和选择性均达到100%,超过了已报道的高性能非贵金属HDO催化剂。实验结果还表明Ni-Co合金催化剂可广泛应用于催化香草醛衍生物和其他芳香醛在水相中的HDO,均可实现100%的转化率以及超过90%的选择性。重要的是,理论计算(DFT)和实验结果证实了催化剂优异的HDO性能是由于Ni-Co合金NPs的协同作用大大促进了对C=O的选择性吸附和活化,以及活化氢物种的脱附和溢流。这项工作的发现为设计和制备高效的非贵金属催化剂应用于水相的HDO反应提供了一个新的策略。3、催化各种有机化合物加氢转化是生产高价值精细化学品的重要途径。然而,到目前为止,大多数纳米催化剂都是针对特定的单一有机分子而开发的,很少能适用于多种不同官能团的加氢。因此,开发合适、高效的广谱催化剂至关重要,并将继续成为加氢催化的主要挑战之一。在本工作中,我们通过水热法制备了一种球形超结构前驱体(Co-MA),将其在H2/Ar气氛中低温还原,进而转化为高分散、高负载的Co NPs超结构催化材料(Co-MA-280)。Co-MA-280作为一种广谱性的加氢催化剂,能在低温水相中高效催化一系列不饱和官能团(醛、酮、烯烃、含N杂环、硝基等)化合物分子的加氢,且具有良好的稳定性。而且,该催化剂能将多种化合物的催化加氢反应放大到克级规模,具有极大的工业化应用潜力。4、储量丰富的过渡金属氢氧化物因其优异的氧化还原能力而在析氧反应(OER)中得到了广泛的应用。但是,对于选择性HMF氧化反应(HOR)来说,OER是一个主要的竞争反应,过高的OER活性反而会导致较低的转化效率和法拉第效率。在本工作中,我们使用泡沫镍(NF)负载的Ni(OH)2纳米片阵列作为前驱体和模板,通过水热法,原位生长了一种Ni-MOFs包裹的Ni(OH)2复合材料(Ni(OH)2@SNMOFs),并将其用作高效的HOR电极。该合成的Ni(OH)2@SNMOFs/NF电极具有优异的HOR性能,在1.0 M KOH电解质,1.4 V(vs.RHE)下,能实现100%的FDCA产率以及100%法拉第效率。实验结果表明:Ni(OH)2表面的MOFs层不仅有效的抑制了 Ni(OH)2过高的OER活性,而且通过改善比表面积和孔道结构,促进了HMF分子的吸附,从而显着提高了HOR性能。
包金鹏[5](2020)在《启停用铅炭储能体系的研究》文中研究指明能源危机和环境污染已成为当今社会两大主题。燃油车油耗大、尾气多,难以满足可持续发展需求,以电补油的混合动力车应运而生。启停系统是混合动力车的核心。启停系统以频繁“启动-停止”汽车动力系统的方式缩短了行驶过程中的怠速时间,将多余热能转化成可被存储的电能,提高了发动机燃油效率,降低整车能耗。启停电池是启停系统的基础,决定了启停系统的发展水平。启停电池不仅要能承受启停时的瞬时大电流和行驶时的快速充放电,还要在发动机熄火后对整车的电器设备提供持续、稳定的电能,工作环境十分苛刻。铅酸电池是发展最成熟的启停电池,性价比高,安全稳定,回收再利用率超过99%,但随着汽车电气化进程的加快,铅酸启停电池逐渐面临一系列严峻的技术挑战。铅炭电池被誉为下一代铅酸电池,是针对铅酸电池功率密度、高倍率部分荷电状态循环寿命的强化。铅炭电池负极中含有大量碳材料,这些碳材料起到了电催化、导电网络、空间位阻和电容缓冲等作用,能够减缓负极的硫酸盐化程度,提高负极的大电流承受能力和高倍率充放电接受能力。铅炭启停电池已在日系和德系高端混动车上广泛推广,但相关技术保密程度较高,国内相关研究起步较晚。本论文从铅炭混合电容器入手,设计制备了二氧化硅掺杂的正极,探究了二氧化硅在复合电沉积和充放电循环过程中的作用机制,分析了铅离子在炭负极上的电化学行为,提出了负极硫酸盐化的抑制策略,以此为基础制备了外敷式铅炭启停电池用二氧化硅正极粉末添加剂、聚乙烯醇负极凝胶添加剂,分析了两种添加剂的作用机制,提出了新型负极失效机理,开发了先进外敷式铅炭启停电池,为铅炭储能体系的发展提供了新思路。本论文的主要工作如下:(1)通过阳极复合电沉积的方法制备了高性能的nano-SiO2/PbO2复合物。nano-SiO2/PbO2复合物由β-PbO2和nano-SiO2组成,具有微米级裂缝和大量微、介孔。nano-SiO2能够在复合物内部构建惰性离子传输通道,提高电解液的扩散速率。将nano-SiO2/PbO2复合物作为正极组装成铅炭混合电容器后,3Ag-1下的能量密度可达41WhKg-1,优化后的铅炭混合电容器在3Ag-1下的能量密度可达65WhKg-1,1000次循环后能量密度保持率为91%。将nano-SiO2/PbO2复合物加入到铅炭启停电池正极中后,nano-SiO2/PbO2添加剂能够在正极活性物质内部构建离子传输通道,使电极和电解液的接触更加充分,改善正极能量密度和循环稳定性。相比于添加PbO2粉末的铅炭电池,含有nano-SiO2/PbO2添加剂的铅炭启停电池能量密度提高了12%,启停循环3000次后稳定性提高了10%。(2)提出用高质子穿透性的聚乙烯醇凝胶涂敷在外敷式铅炭启停电池表面的活性炭外层的修饰方法,研究了聚乙烯醇凝胶的作用机制。研究表明,凝胶内的硫酸离子含量较高,活性炭的比电容得以提高,析氢现象得到抑制。经过优化后的聚乙烯醇凝胶修饰的外敷式铅炭启停电池在启停模式下充放电15000次后循环稳定性提高了24%。(3)发现并证实了一个影响铅炭混合电容器循环寿命的负极表面铅沉积现象,探讨了外敷式铅炭启停电池负极表面活性炭材料的失效机制。在铅炭混合电容器放电过程中,部分从正极脱出的铅离子能够经由电解液扩散到负极周围,在一定电流密度下放电时,负极周围的铅离子会被还原为铅单质,随后迅速转化成硫酸铅晶体,随着循环次数的增多发生硫酸盐化现象。充放电的电流密度越低,负极表面的铅沉积可能越严重。将离子交换膜置于正、负极之间可以阻止铅离子扩散到负极周围,抑制负极表面的铅沉积。带有离子交换膜的铅炭混合电容器在3Ag-1下的能量密度达到73.6WhKg-1,循环10000次后容量保持率为95%。在外敷式铅炭启停电池放电过程中,从电池正、负极铅膏脱出的铅离子会经由电解液扩散到负极活性炭片周围。充电时,负极活性炭片周围的铅离子会被还原为单质铅,之后迅速转化为硫酸铅,发生硫酸盐化现象。随着充放电倍率的提高,活性炭片放电初始电位负移,活性炭片表面的铅离子还原电位负于铅膏的还原电位,高倍率状态下活性炭片表面的硫酸盐化程度比负极铅膏的硫酸盐化程度更深。将PVA凝胶涂敷在负极活性炭片表面可以阻碍铅离子扩散到活性炭片周围,抑制铅沉积现象。带有凝胶的外敷式铅炭电池高倍率循环2000次后(1Ag-1,100%DOD),容量保持率从76%提升到83%,充放电效率从44%提升到97%。启停循环10000次后循环稳定性提高了11%。(4)设计和开发了8V2Ah铅炭混合电容器和12V24Ah外敷式铅炭启停电池。铅炭混合电容器充分发挥其负极大电流承受能力强、充放电效率高和循环寿命长的优势,50%DOD循环寿命可达4926次,启停循环寿命可达94761次。外敷式铅炭启停电池充分发挥活性炭的电荷缓冲作用,50%DOD循环寿命可达395次,启停循环寿命可达39729次。两种电化学储能器件均具有优秀的荷电保持能力、动态充电接受能力、静态充电接受能力和低温启动能力,满足国标需求,达到日标水平。
汤梦怡[6](2020)在《茴香醛的直接电氧化法制备及其抗氧化性能研究》文中研究说明茴香醛(p-MBA)由于其特殊的性质和香气,被广泛应用于香料、医药、化妆品和食品添加剂等领域,它的绿色高效制备技术一直都是食品香精香料制备的研究热点。目前,电化学合成技术已经吸引了越来越多的关注,其中茴香醛的绿色节能电化学合成技术便是具有重要理论和实践意义的研究。本文利用碳纳米管(CNTs)、石墨烯(GR)和MnO2分别制备了MnO2/CNTs、GR/CNTs和MnO2/GR/CNTs三种纳米复合材料,并采用FT-IR、SEM-EDS、TEM、XRD和XPS等表征方法,确定了其组成、微观结构和形貌。结果表明:复合材料中,CNTs与GR交错生长,构成三维网状结构,直径14 nm的片状MnO2负载其上,三者之间形成良好复合。进一步采用循环伏安法比较了三种纳米复合阳极材料电化学性能,发现MnO2/CNTs/GR纳米复合阳极材料具有稳定性高、催化活性强等优点,可以作为优异的电极材料和催化剂。设计制备了以MnO2/CNTs/GR复合电极为阳极,Pt电极为阴极,H2SO4/C3H6O为电解液的H型电解槽,以对甲氧基甲苯(p-MT)为原料,采用直接电氧化法制备p-MBA。在单因素实验考察p-MT浓度、硫酸浓度、助电解质浓度、电解电压和丙酮体积等电解条件对阳极电流效率影响的基础上,通过响应面试验确定了电解最优工艺:在底物浓度0.05 mol/L,H2SO4浓度1.5 mol/L,助电解质浓度0.015 mol/L,丙酮体积31%,电解电压1.70 V的条件下,经过1 h的电解,产物的电流效率达到87.57%。产物p-MBA的组成和结构由HPLC和FT-IR确定,并测定其对DPPH、ABTS+的清除能力,进行抗氧化性能评价。结果表明:直接电氧化法制备的产物p-MBA具有转化率高、选择性高、电流效率高等优点,其体外抗氧化能力较强,在食品应用中具有较高的价值。总之,直接电氧化制备p-MBA的方法,具有绿色高效、低耗节能等优点,有望在实际生产中广泛应用。本文对电解工艺的探究及产物性能的评价,为未来的工业化生产奠定了理论基础。
邵慧彬[7](2020)在《噻吩类化合物的合成及其C-H官能化研究》文中研究指明近年来,噻吩类化合物的合成及其C-H官能化的研究备受关注,无论在学术领域还是工业领域都有非常重要的意义。噻吩并吡咯,即含有噻吩和吡咯环的分子,是天然产物、有机光电材料、农药和药物重要成分的结构单元。芳基化苯并[b]噻吩显示出独特的生物活性和药学特性,不仅是许多重要药物的结构单元,而且还是高性能电子和光电设备的主要前体。在过去的几十年中,科学研究者对于探索噻吩并[3,2-b]吡咯及芳基化苯并[b]噻吩的合成新策略展现出了极大的兴趣。电催化C-H官能化作为一种非常有前景的化学合成方法,利用电能代替产生大量副产物的化学试剂,具有环保、经济和可持续发展的特征。本论文首先开展了硫插入官能化吡咯烷环化氧化生成噻吩并吡咯的研究,随后又开展了电催化3-苯基苯并噻吩与对甲氧基苯酚C-H/C-H氧化偶联反应的研究,并初步探究了上述两个反应的机理,为噻吩并吡咯和苯并噻吩衍生物的合成提供了新的策略。本论文主要包括以下研究工作:1:硫插入官能化吡咯烷环化氧化生成噻吩并吡咯的研究为了探究高效、便捷地合成官能化噻吩类化合物的可能性,我们设想并发展了一种从炔基吡咯烷合成硫杂噻吩并[3,2-b]吡咯的新策略:使用单质硫作为氧化剂,通过氧化吡咯环化合成脱氢吡咯和噻吩环,在环化反应后脱氢芳构化生成最终产物。这一策略反应条件简单,除单质硫和原料外不需额外添加剂,在120 ℃下反应24 h即可获得优异的产率。在该策略中,单质硫不仅充当亲电试剂,而且充当氧化剂。机理研究表明,本反应的中间体二氢噻吩并[3,2-b]吡咯参与最终产物的形成。该策略原料易得、操作简单,且具有底物适用性广和产率优良的优点,克级实验的顺利进行证明其有放大生产的可能性。2:电催化3-苯基苯并噻吩和对甲氧基苯酚C-H/C-H氧化偶联反应的研究为了探究通过电催化方法对噻吩类化合物的C-H键进行官能团化的可能性,我们开展了一种电催化3-苯基苯并噻吩与对甲氧基苯酚脱氢C-C交叉偶联的反应方法。该方法设备简单,仅需一体池和两个电极即可,以n Bu4NBF4为电解质,10 m L HFIP和CH2Cl2(VHFIP:VCH2Cl2=3:2)为混合溶剂,玻璃碳为阳极铂电极为阴极,在10 m A的恒定电流下,25 ℃反应3.0-5.0 h即可获得优异的产率。该过程中的C(sp2)-H/C(sp2)-H活化是在阳极上进行的,自由基抑制实验结果表明该反应机理涉及自由基过程。该策略无需化学氧化剂和昂贵的金属催化剂,为噻吩类化合物C-H键官能团化提供了一条环保、经济和可持续发展的合成路线,是合成噻吩与酚单取代和双取代产物的有效方法。不仅如此,使用过量3-苯基苯并噻吩可得到所需的单一交叉偶联产物,实现了定向产物的高效合成。
陈静[8](2020)在《木质素模型化合物的电催化氧化机制研究》文中研究表明木质素的天然聚合结构是由高度官能团化的烷基-芳基醚网络组成,这些网络结构很大程度上是通过β-O-4键(占木质素所有化学键的45%~60%)连接。通过裂解连接键,木质素将被转化为小分子芳香产品。现有的研究中,已经尝试了化学氧化、光化学氧化、氢解与还原及氧化还原中性催化等多种裂解β-O-4键生产有价值的芳族化合物的方法。与上述催化解聚策略相比,电化学氧化法由于具有强大的氧化能力、较小的试剂消耗量、反应可控和对环境友好等优点,被认为是一种有前景的木质素解聚方法。然而,由于常规电化学技术缺乏定性判断,不能定性的为电氧化过程的中间反应和分子转化提供直接证据,导致反应机理的研究难以进行。故关于木质素电化学氧化机理方面,尤其是关于主要的β-O-4键裂解的机制研究较为稀少。为了解决上述问题,本论文的研究思路转向借助原位示踪技术研究含烷基-芳基醚键的木质素模型单体和含β-O-4键的模型二聚体的电氧化过程机制,进而为天然木质素的选择性电化学氧化解聚提供理论指导和技术支持。主要内容如下:(1)利用CV、in-situ IR SEC和UV-vis SEC探究了烷基-芳基醚单体1-(4-乙氧基苯基)乙醇(1)及其衍生物(2-5)氧化过程中特征官能团的变化情况,并推断氧化中间过程和最终产物,得到的实验结果被DFT计算所支持。结合实验和理论研究,提出单体1的电化学氧化过程主要包括以下两步:Cα-羰基化反应和烷基-芳基醚键的裂解。Cα-羰基化反应是单体1遵循ECEC机理生成对应的羰基化合物2的过程;随后,由于HOMO的离域作用,化合物2中烷基-芳基醚键发生裂解,生成醌类化合物2(c),2(c)在-0.3V电位附近可发生电化学还原反应,形成酚结构3。(2)对于2-苯氧基-1-苯基乙醇(6)、2-苯氧基苯乙酮(7)和2-苯氧基-1-苯基乙烷(8)这三种β-O-4型二聚体,实验(CV、in-situ IR SEC、电解及GC-MS分析)和理论(DFT计算)研究表明,Cβ-O键的裂解是β-O-4模型6,7和8中的主导反应,此外,二聚体6和7中还发生了Cα-Cβ键的裂解,其中Cβ-O键和Cα-Cβ键的裂解归因于HOMO的离域。从提出的反应机理中发现,与含Cα=O的β-O-4型二聚体不同,在电化学氧化作用下,Cα-OH的存在是通过不同机理过程生成新的含醛产物的关键。
段默俨[9](2020)在《光辅助间接碳燃料电池阳极反应机理及催化剂的研究》文中提出现今,全球能源和环境问题日益突出,这种日益突出的问题迫使人类思考现有的能源利用模式及能源发展模式是否真的适合解决现在世界范围内的能源环境问题。目前人类所使用的能源及利用能源的方式会造成大量的浪费和对环境的污染,迫切需要一种新技术来改善当前的状况。但是,直接碳燃料电池所需的操作温度太高,导致目前直接碳燃料电池的商业化进程非常困难,所以急需稳定效率的解决方法,目前解决方法的思路一般集中在利用碳的间接电氧化来降低燃料电池的操作温度。而这种在接近室温的操作温度下,利用碳燃料的间接电氧化途径来实现燃料电池的对外供电,此类碳燃料电池我们称之为间接碳燃料电池。通过将磷钼酸作为液相介质引入到低温碳燃料电池阳极溶液中,研究了其对碳电氧化的催化作用。通过循环伏安法研究了磷钼酸本身的电化学性质。通过线性扫描伏安法和计时电流法研究了磷钼酸对碳间接电氧化的催化作用,发现磷钼酸中的Mo具有在+6和+1价态中变化的能力。之后利用线性扫描伏安法的测试可以发现磷钼酸中的+6价Mo可以将碳燃料氧化,同时被碳燃料还原成为+5价的Mo,反应后的磷钼酸溶液中低价态的磷钼酸可以在碳布电极上发生电氧化,产生电流密度,并且被氧化回高价态的磷钼酸的状态,利用此过程将原本在碳燃料上的电子成功转移到电极上,完成了碳的间接电氧化。引入单纯日光照射下的磷钼酸与不同种生物质碳燃料反应后的全电池测试,可以对比出光辅助间接碳燃料电池的放电性能;通过调整反应液浓度或者调整进液流速等条件观察光辅助间接碳燃料电池性能的变化情况,单纯进行光催化后间接碳燃料电池的整体性能没有在有热效应时的间接碳燃料电池放电性能优秀,但是整体差距较小,甚至在磷钼酸大浓度下已经非常接近引入热效应后的全电池放电性能。因此,利用多金属氧酸盐(磷钼酸)的光致化学反应间接电氧化碳燃料后的全电池可以在低温条件下稳定放电,实现光辅助间接碳燃料电池的电能输出:活性最高秸秆碳做燃料的间接碳燃料电池的开路电压可达0.442 V最高的功率密度可以达到0.119 m W cm-2说明了秸秆碳做绿色燃料的可行性,在单纯日光光照反应后的反应液做阳极液的全电池测试中秸秆碳表现出最高的活性,光辅助间接碳燃料电池的开路电压可以达到0.366 V最高的功率密度可以达到0.138 m W cm-2并且电池稳定性较间接碳燃料电池更优秀,直接证明了光辅助间接碳燃料电池的可行性和秸秆作为绿色碳燃料的研究方向的正确性。
梅瑜[10](2019)在《氯酚类化合物电氧化过程PSO-BP-ANN预测研究》文中研究指明氯酚类物质广泛应用于石油化工、医药、杀虫剂、防腐剂等领域,具有难生物降解,已被世界各国列入优先控制名单。电氧化技术因其高效、无需添加试剂、无二次污染等优点而被广泛应用于难降解污染物处理。本文针对现有反向传播-人工神经网络(BP-ANN)预测存在的精度低、不确定性等问题,提出采用粒子群优化算法(PSO),开展氯酚类化合物电氧化过程的PSO-BP-ANN预测研究。氧化还原电位(ORP)反映了微观层面单一物质氧化-还原能力相互影响所反应出来的宏反应体系观氧化还原特性,表征其氧化性或还原性的相对强弱。本文首先考察了电流密度、电解质浓度和初始pH等工艺参数对PbO2电极电氧化2-氯苯酚效果的影响规律,监测了反应体系的ORP变化,分析了ORP和电流密度、pH、ORP、电解质之间的关系,建立了ΔORP和COD去除之间的数学关联,获得了基于ORP的COD去除率和总能耗(TEC)的多元线性方程式,相关系数R2分别为0.8878和0.93223。因此,ORP是电氧化过程控制的一个重要参数。本文确定了电流密度、电解质浓度、电解时间、ORP等作为主要输入参数,构建了BP-ANN电氧化过程预测模型。采用测试数据集的相对误差和均方误差为指标,以logsig激活函数为隐含层传递函数、pureline函数为输出层传递函数,通过函数性能曲线图分析,选择了trainlm算法为训练函数;对比不同隐含层节点数的相关系数和均方误差,确定隐含层10为最佳隐含层节点数。建立的BP-ANN电氧化过程测试数据集预测COD去除效率和TEC的R2分别为0.9344和0.9355,MSE分别为0.0137232和0.013127。结果显示,BP-ANN可以预测电氧化过程,但存在精度不高、个别点误差大等问题,而且网络的初始权值和阈值存在不确定性,学习收敛速度慢,易陷入局部极小值。本文采用粒子群优化算法(PSO)优化网络初始权值和阈值。以相关系数和均方误差为评价指标,确定PSO-BP-ANN网络的种群粒子数为50,最大迭代数为200,动量因子C1,C2为1.5时,建立的PSO-BP-ANN预测COD去除效率和TEC测试数据集的R2分别为0.99和0.9944,MSE分别为0.0015526和0.0023456。测试数据集显示,PSO-BP-ANN模型能有效预测电氧化过程,对比BP-ANN,网络消除了BP-ANN个别点误差大的问题,提高了COD去除率和TEC的预测精确度,网络运行速度快,稳定性好。对输入参数的权重分析可知,PSO-BP-ANN的5个输入参数的相关度为,电流密度18.85%,初始pH为21.11%,电解质浓度19.69%,电氧化时间21.30%,ORP 19.05%。
二、木质素的电氧化研究及应用(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、木质素的电氧化研究及应用(论文提纲范文)
(1)木质纤维生物质的电化学催化研究进展(论文提纲范文)
1 电化学催化转化 |
2 生物质电化学还原 |
2.1 糠醛的电化学还原 |
2.2 HMF的电化学还原 |
2.3 酚类化合物的电化学还原 |
3 生物质衍生物的电化学氧化 |
3.1 糠醛的电化学氧化 |
3.2 HMF的电化学氧化 |
3.3 木质素及其衍生物的电化学氧化 |
4 展 望 |
(3)竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1.绪论 |
1.1 引言 |
1.2 竹纳米纤维 |
1.2.1 竹材结构与成分 |
1.2.2 竹纳米纤维制备 |
1.2.3 竹纳米纤维应用 |
1.3 竹/木纳米纤维基电极材料 |
1.3.1 竹/木纳米纤维基电极材料应用 |
1.3.2 竹/木纳米纤维基电极材料研究进展 |
1.4 镍基电极材料 |
1.4.1 镍基电极研究进展 |
1.4.2 镍基电极存在问题 |
1.5 研究目的与意义 |
1.6 主要研究内容 |
2.竹纤维尺寸对嵌固氧化镍电极材料结构与性能影响 |
2.1 引言 |
2.2 材料与制备 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 实验仪器与设备 |
2.2.3 不同尺寸竹纤维制备 |
2.2.4 不同尺寸竹碳纤维嵌固氧化镍电极材料制备 |
2.3 测试与表征 |
2.3.1 微观形貌分析 |
2.3.2 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
2.3.3 比表面及孔隙度分析 |
2.3.4 X射线衍射(XRD)分析 |
2.3.5 拉曼光谱(Raman)分析 |
2.3.6 电化学结果分析 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 不同尺寸竹纤维形貌分析 |
2.4.2 不同尺寸竹纤维红外分析 |
2.4.3 不同尺寸竹碳纤维嵌固氧化镍电极材料形貌分析 |
2.4.4 不同尺寸竹碳纤维嵌固氧化镍电极材料物化性能 |
2.4.5 不同尺寸竹碳纤维嵌固氧化镍电极电化学性能 |
2.5 小结 |
3.竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备优化与性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料与制备 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 实验仪器与设备 |
3.2.3 竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料调控制备 |
3.3 测试与表征 |
3.3.1 微观形貌分析 |
3.3.2 比表面及孔隙度分析 |
3.3.3 X射线衍射(XRD)分析 |
3.3.4 拉曼光谱(Raman)分析 |
3.3.5 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
3.3.6 电化学结果分析 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料形貌分析 |
3.4.2 竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料物化性能 |
3.4.3 竹纳米纤维嵌固氧化镍电极电化学性能分析 |
3.4.4 竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料应用分析 |
3.4.5 竹纳米纤维对镍/氧化镍嵌固作用机制分析 |
3.5 小结 |
4.钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备与性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 材料与制备 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 实验仪器与设备 |
4.2.3 钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备 |
4.3 测试与表征 |
4.3.1 微观形貌分析 |
4.3.2 X射线衍射(XRD)分析 |
4.3.3 拉曼光谱(Raman)分析 |
4.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
4.3.5 电化学结果分析 |
4.4 结果与讨论 |
4.4.1 钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料形貌分析 |
4.4.2 钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料组分分析 |
4.4.3 钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极电化学性能分析 |
4.4.4 钴掺杂竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料应用分析 |
4.4.5 钴掺杂对竹纳米纤维嵌固氧化镍电极的增效作用机理 |
4.5 小结 |
5.结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望与建议 |
参考文献 |
攻读学位期间参加主要课题及研究成果 |
致谢 |
(4)高效过渡金属(Co、Ni)催化剂的构筑及其催化生物质转化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 生物质的概述和利用 |
1.2.1 生物质概述 |
1.2.2 生物质利用 |
1.3 呋喃醛(糠醛和5-羟甲基糠醛)催化加氢 |
1.3.1 呋喃醛概述 |
1.3.2 呋喃醛催化转化 |
1.4 香草醛催化加氢脱氧 |
1.4.1 香草醛概述 |
1.4.2 香草醛加氢脱氧催化剂 |
1.5 5-羟甲基糠醛电催化氧化 |
1.5.1 电催化转化的优势 |
1.5.2 5-羟甲基糠醛电氧化催化剂 |
1.6 碳基金属催化剂 |
1.6.1 催化剂发展概述 |
1.6.2 碳基金属催化剂的制备与应用 |
1.7 本论文的选题依据与研究内容 |
参考文献 |
第2章 碳纳米管限域Co催化剂及其加氢重排性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验 |
2.2.1 材料试剂 |
2.2.2 催化剂制备 |
2.2.3 催化剂表征 |
2.2.4 催化测试与产物分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 催化剂结构与形貌分析 |
2.3.2 碳纳米管生长机理探究 |
2.3.3 热解温度的影响 |
2.3.4 催化性能测试 |
2.3.5 催化性能优化 |
2.3.6 反应路径探究 |
2.3.7 加氢重排普适性探究 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第3章 Ni-Co合金催化剂及其加氢脱氧性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验 |
3.2.1 材料试剂 |
3.2.2 MF预处理 |
3.2.3 催化剂制备 |
3.2.4 催化剂表征 |
3.2.5 催化测试和产物分析 |
3.2.6 理论计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂结构与形貌分析 |
3.3.2 香草醛加氢脱氧性能测试 |
3.3.3 DFT计算 |
3.3.4 加氢脱氧普适性探究 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第4章 高负载Co催化剂及其加氢性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验 |
4.2.1 试剂材料 |
4.2.2 前驱体制备 |
4.2.3 催化剂制备 |
4.2.4 催化剂表征 |
4.2.5 催化测试与产物分析 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂结构与形貌分析 |
4.3.2 5-羟甲基糠醛加氢性能测试 |
4.3.3 不同催化剂催化性能对比 |
4.3.4 加氢普适性探究 |
4.3.5 放大实验 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第5章 Ni(OH)_2衍生的S,N-MOFs纳米片及其电氧化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验 |
5.2.1 试剂材料 |
5.2.2 Ni(OH)_2/NF电极的制备 |
5.2.3 Ni(OH)_2@SNMOFs/NF电极的制备 |
5.2.4 催化剂表征 |
5.2.5 电化学测试 |
5.2.6 产物分析 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 催化剂结构和形貌表征 |
5.3.2 电化学性能测试 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第6章 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其它科研成果 |
(5)启停用铅炭储能体系的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 铅炭启停电池的发展历程 |
1.1.1 启停电池概念 |
1.1.2 铅炭混合电容器 |
1.1.3 超级电池 |
1.1.4 铅炭启停电池 |
1.2 铅炭启停电池的研究现状 |
1.2.1 铅炭启停电池正极活性物质 |
1.2.2 铅炭启停电池负极活性物质 |
1.2.3 铅炭启停电池板栅 |
1.2.4 铅炭启停电池电解液 |
1.3 铅炭启停电池的机遇与挑战 |
1.3.1 48V启停技术 |
1.3.2 铅的可持续循环利用 |
1.4 论文的选题的意义、研究内容和创新性 |
1.4.1 选题的意义 |
1.4.2 研究内容 |
1.4.3 创新性 |
参考文献 |
第二章 nano-SiO_2/PbO_2 正极材料的制备和性能研究 |
2.1 .引言 |
2.2 .实验部分 |
2.2.1 实验试剂与仪器 |
2.2.2 nano-SiO_2/PbO_2 正极的制备 |
2.2.3 铅炭混合电容器的组装 |
2.2.4 外敷式铅炭启停电池正极的制备 |
2.2.5 外敷式铅炭启停电池负极的制备 |
2.2.6 .外敷式铅炭启停电池的组装 |
2.2.7 物理与电化学表征 |
2.3 .结果与讨论 |
2.3.1 铅炭混合电容器nano-SiO_2/PbO_2 正极的制备与应用 |
2.3.2 铅炭启停电池nano-SiO_2/PbO_2 正极添加剂的制备与应用 |
2.4 .本章小结 |
参考文献 |
第三章 高功率外敷式铅炭启停电池负极的研制以及储能机制 |
3.1 .引言 |
3.2 .实验部分 |
3.2.1 实验试剂与仪器 |
3.2.2 聚乙烯醇凝胶的制备 |
3.2.3 凝胶包裹负极的外敷式铅炭启停电池的组装 |
3.2.3.1 正极的制备 |
3.2.3.2 负极的制备与贴覆 |
3.2.3.3 外敷式铅炭启停电池的组装 |
3.2.4 物理与电化学表征 |
3.3 .结果与讨论 |
3.3.1 聚乙烯醇凝胶的制备及其作用机制 |
3.3.2 先进外敷式铅炭启停电池的性能 |
3.4 .本章小结 |
参考文献 |
第四章 铅炭储能体系负极铅沉积现象 |
4.1 .引言 |
4.2 .实验部分 |
4.2.1 实验试剂与仪器 |
4.2.2 nano-SiO_2/PbO_2 正极的制备 |
4.2.3 铅炭混合电容器的组装 |
4.2.4 双层聚乙烯醇凝胶的制备 |
4.2.5 外敷式铅炭启停电池正极的制备 |
4.2.6 活性炭负极的制备 |
4.2.7 外敷式铅炭启停电池负极的制备 |
4.2.8 外敷式铅炭电池的组装 |
4.2.9 物理与电化学表征 |
4.3 .结果与讨论 |
4.3.1 铅炭混合电容器负极铅沉积现象的发生与抑制 |
4.3.2 外敷式铅炭电池负极表面碳材料的铅沉积现象的发生与抑制 |
4.4 .本章小结 |
参考文献 |
第五章 铅炭启停体系设计 |
5.1 引言 |
5.2 铅炭混合电容器的设计 |
5.2.1 铅炭混合电容器正极 |
5.2.2 铅炭混合电容器负极 |
5.2.3 铅炭混合电容器的组装与化成 |
5.3 外敷式铅炭启停电池的设计 |
5.3.1 外敷式铅炭启停电池的正极 |
5.3.2 外敷式铅炭启停电池的负极 |
5.3.3 外敷式铅炭启停电池的组装与化成 |
5.4 铅炭混合电容器与外敷式铅炭启停电池的应用测试 |
5.4.1 铅炭混合电容器测试结果 |
5.4.2 外敷式铅炭启停电池测试结果 |
5.5 本章小结 |
参考文献 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
作者简介及其在攻读博士学位期间的科研成果 |
致谢 |
(6)茴香醛的直接电氧化法制备及其抗氧化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 茴香醛的性质及用途 |
1.1.1 茴香醛的理化性质 |
1.1.2 茴香醛的应用价值 |
1.2 茴香醛合成方法的研究进展 |
1.2.1 传统化学氧化法 |
1.2.2 臭氧氧化法 |
1.2.3 生物转化法 |
1.2.4 电化学氧化法合成茴香醛 |
1.3 电化学合成茴香醛反应机理探究 |
1.4 碳纳米管复合材料 |
1.4.1 碳纳米管概述 |
1.4.2 碳纳米管复合材料概述 |
1.5 课题的研究意义与主要内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 主要内容 |
1.5.3 技术路线图 |
2 电合成茴香醛电极材料的制备与表征 |
2.1 实验材料 |
2.1.1 实验仪器 |
2.1.2 实验试剂 |
2.2 试验方法 |
2.2.1 催化剂制备 |
2.2.2 电极预处理及工作电极制备 |
2.2.3 材料的电化学测试 |
2.2.4 复合材料的表征 |
2.2.5 数据分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 复合材料的电化学行为分析 |
2.3.2 复合材料的表征结果分析 |
2.3.3 复合材料形貌结构与性能的联系分析 |
2.4 本章小结 |
3 对甲氧基甲苯选择性氧化合成茴香醛的研究 |
3.1 实验材料 |
3.1.1 实验仪器 |
3.1.2 实验试剂 |
3.2 实验装置 |
3.3 试验方法 |
3.3.1 材料预处理 |
3.3.2 p-MT在修饰电极上的电化学行为 |
3.3.3 p-MBA的电解合成过程 |
3.3.4 有机电合成性能评价 |
3.3.5 产物分离提纯及测定 |
3.3.6 数据分析 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 电化学行为分析 |
3.4.2 单因素试验结果 |
3.4.3 响应面优化试验结果分析 |
3.5 本章小结 |
4 茴香醛的检测和性能评价 |
4.1 实验材料 |
4.1.1 实验仪器 |
4.1.2 实验试剂 |
4.2 试验方法 |
4.2.1 产物p-MBA定量检测 |
4.2.2 产物p-MBA的 FT-IR分析 |
4.2.3 p-MBA清除DPPH自由基能力测定 |
4.2.4 p-MBA清除ABTS+自由基能力测定 |
4.2.5 数据分析 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 色谱条件确定 |
4.3.2 标准曲线的绘制 |
4.3.3 产物表征分析—红外光谱 |
4.3.4 p-MBA清除DPPH自由基能力测定结果 |
4.3.5 p-MBA清除ABTS+自由基能力测定结果 |
4.4 本章小结 |
5 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
个人简介 |
导师简介 |
获取成果目录 |
致谢 |
(7)噻吩类化合物的合成及其C-H官能化研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 硫促进/参与杂环类化合物合成的研究进展 |
1.2.1 硫参与构建噻吩类化合物的研究 |
1.2.2 硫参与构建硫酮及硫醚类化合物的研究 |
1.2.3 硫参与构建噻唑及噻二唑类化合物的研究 |
1.2.4 硫参与构建含硫杂环类化合物的研究 |
1.2.5 硫促进氧化偶联反应的研究 |
1.3 电化学C-H氧化偶联反应的研究进展 |
1.3.1 自由基过程参与电催化C-H氧化偶联反应的研究进展 |
1.3.2 金属催化剂参与电化学C-H氧化偶联反应的研究进展 |
1.4 本文的立题思想 |
第二章 硫插入官能化吡咯烷环化氧化生成噻吩并吡咯的研究 |
2.1 研究背景及研究内容 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品与主要仪器 |
2.2.2 实验所需原料的制备步骤 |
2.2.3 实验步骤及操作 |
2.3 实验结果及讨论 |
2.3.1 反应条件的探索 |
2.3.2 反应底物的拓展 |
2.3.3 反应机理初步研究 |
2.4 小结 |
附录 化合物波谱数据 |
第三章 电催化3-苯基苯并噻吩和苯酚衍生物C-H/C-H氧化偶联反应的研究 |
3.1 研究背景及研究内容 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品与主要仪器 |
3.2.2 实验所需原料的制备步骤 |
3.2.3 实验步骤及操作 |
3.3 实验结果及讨论 |
3.3.1 反应条件的探索 |
3.3.2 反应底物的拓展 |
3.3.3 反应机理初步研究 |
3.4 小结 |
附录 化合物波谱数据 |
第四章 总结与展望 |
参考文献 |
致谢 |
硕士期间发表的学术论文 |
(8)木质素模型化合物的电催化氧化机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 木质素及其模型化合物概述 |
1.2.1 木质素 |
1.2.2 木质素模型化合物 |
1.3 木质素模型中β-O-4键的降解方法 |
1.3.1 化学氧化 |
1.3.2 光化学氧化 |
1.3.3 氢解和还原 |
1.3.4 氧化还原中性催化 |
1.3.5 产物分布 |
1.4 电化学氧化木质素及其模型化合物 |
1.4.1 电极材料对木质素催化氧化活性影响的研究 |
1.4.2 反应体系对木质素催化氧化活性影响的研究 |
1.4.3 电化学氧化裂解β-O-4键的过程机理探究 |
1.5 选题目的、意义和主要内容 |
1.5.1 选题目的、意义 |
1.5.2 主要研究内容 |
第二章 实验试剂与表征方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验仪器 |
2.3 分析测试与表征技术 |
2.3.1 核磁 |
2.3.2 循环伏安法和电解 |
2.3.3 傅里叶变换红外光谱 |
2.3.4 原位光谱电化学 |
2.3.5 产物分析 |
2.3.6 DFT计算 |
第三章 烷基-芳基醚单体的电化学氧化机理 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 循环伏安研究 |
3.2.2 原位红外光谱电化学测试 |
3.2.3 紫外可见光谱电化学测试 |
3.2.4 电解及产物分析 |
3.2.5 DFT计算 |
3.2.6 单体1的电氧化机理分析 |
3.3 本章小结 |
第四章 β-O-4型二聚体的电化学氧化机理 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 β-O-4型二聚体的合成 |
4.2.2 β-O-4 型二聚体的GC-MS表征 |
4.2.3 β-O-4型二聚体的NMR表征 |
4.2.4 β-O-4 型二聚体的FT-IR表征 |
4.2.5 循环伏安研究 |
4.2.6 原位红外光谱电化学测试 |
4.2.7 电解及产物分析 |
4.2.8 DFT计算 |
4.2.9 二聚体电化学氧化反应过程机理 |
4.3 本章小结 |
结论与展望 |
一、结论 |
二、创新点 |
三、展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(9)光辅助间接碳燃料电池阳极反应机理及催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 燃料电池的研究概述及现状 |
1.2.1 燃料电池的研究背景 |
1.2.2 燃料电池效率 |
1.2.3 燃料电池的分类 |
1.3 直接碳燃料电池(DCFC) |
1.4 间接碳燃料电池(ICFC) |
1.4.1 间接碳燃料电池的研究 |
1.4.2 间接碳燃料电池阳极催化剂的研究 |
1.5 碳燃料概述 |
1.5.1 碳燃料的选择 |
1.5.2 生物质碳燃料的制备 |
1.5.3 生物质碳燃料的活化方法 |
1.6 本论文的研究意义与主要研究内容 |
1.6.1 研究意义 |
1.6.2 研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂和实验设备 |
2.1.1 实验所需的试剂 |
2.1.2 实验所需的设备 |
2.1.3 实验所需的设备的预处理 |
2.2 实验所使用的碳材料的制备 |
2.2.1 秸秆碳材料的制备 |
2.2.2 纳米碳纤维材料的制备 |
2.2.3 细菌纤维素水合碳的制备方法 |
2.3 材料的表征方法 |
2.3.1 X射线衍射法(XRD) |
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.3 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR) |
2.4 电化学测试方法 |
2.4.1 循环伏安法 |
2.4.2 线性扫描伏安法 |
2.4.3 计时电流测试 |
2.4.4 燃料电池全电池测试 |
2.5 本章小结 |
第3章 不同种碳材料的制备及间接碳燃料电池阳极催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 不同种碳材料的制备以及表征 |
3.2.1 材料的制备 |
3.2.2 材料的物性表征和分析 |
3.3 实验部分 |
3.3.1 碳材料的预处理 |
3.3.2 实验测试样品的制备 |
3.3.3 测试仪器的组装和测试方法 |
3.4 实验结果与讨论 |
3.4.1 细菌纤维素水合碳做碳材料时阳极反应的结果与讨论 |
3.4.2 煤质活性炭做碳材料时阳极反应的结果与讨论 |
3.4.3 纳米碳纤维做碳材料时阳极反应的结果与讨论 |
3.4.4 秸秆碳做碳材料时阳极反应的结果与讨论 |
3.4.5 磷钼酸对碳间接电氧化的促进作用 |
3.4.6 磷钼酸间接电氧化碳反应的机理探讨 |
3.5 本章小结 |
第4章 光辅助间接碳燃料电池全电池测试 |
4.1 引言 |
4.2 电极的制备与燃料电池全电池系统的组装 |
4.2.1 碳布电沉积钯电极制备 |
4.2.2 阴极氧化剂的制备 |
4.2.3 燃料电池全电池系统的组装 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 全电池反应机理 |
4.3.2 四种碳燃料的全电池测试 |
4.3.3 碳燃料为细菌纤维素水合碳的光辅助间接碳燃料电池 |
4.3.4 碳燃料为纳米碳纤维的光辅助间接碳燃料电池 |
4.3.5 碳燃料为秸秆碳的光辅助间接碳燃料电池 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
(10)氯酚类化合物电氧化过程PSO-BP-ANN预测研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 绪论 |
1.1 氯酚类化合物 |
1.1.1 氯酚类化合物的危害及来源 |
1.1.2 氯酚类化合物的废水处理技术 |
1.2 氯酚的电化学处理技术 |
1.2.1 电化学氧化机理 |
1.2.2 电氧化氯酚废水研究进展 |
1.3 氧化还原电位技术 |
1.3.1 氧化还原电位概念 |
1.3.2 氧化还原电位的测量原理 |
1.3.3 氧化还原电位的国内外进展 |
1.4 电化学过程的预测模型 |
1.4.1 电化学过程的经验型和半经验型预测模型 |
1.4.2 电化学过程的非线性预测模型 |
1.5 人工神经网络预测 |
1.5.1 BP-ANN |
1.5.2 BP神经网络在水处理中应用 |
1.5.3 粒子群优化算法 |
1.5.4 PSO优化BP神经网络在环境中的应用 |
1.6 本文研究目的与内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验材料与设备 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器与设备 |
2.2 实验装置 |
2.2.1 实验装置介绍 |
2.2.2 实验方案 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 ORP值的测定 |
2.3.2 COD值的测定 |
2.3.3 电氧化过程数据计算 |
2.3.4 BP-ANN和PSO-BP-ANN |
第三章 2-氯苯酚电氧化过程效率与ORP关系 |
3.1 电流密度 |
3.1.1 电流密度的影响 |
3.1.2 电流密度和ORP的关系 |
3.2 pH |
3.2.1 pH的影响 |
3.2.2 pH对 ORP的影响 |
3.3 电解质 |
3.3.1 电解质的影响 |
3.3.2 电解质对ORP的影响 |
3.4 ΔORP和 COD去除率的关系 |
3.5 COD去除率和总能耗之间的关系 |
3.6 本章小结 |
第四章 基于BP-ANN的电氧化过程预测 |
4.1 BP-ANN电氧化预测模型设计 |
4.2 实验步骤 |
4.2.1 实验数据 |
4.2.2 神经网络BP-ANN的 Matlab程序的编制 |
4.3 预测网络的结构优化 |
4.3.1 传递函数 |
4.3.2 训练函数 |
4.3.3 隐含层神经元个数的选择 |
4.4 BP-ANN网络模型的确定 |
4.5 本章小结 |
第五章 基于PSO-BP-ANN的电氧化过程预测 |
5.1 PSO-BP-ANN电氧化预测模型设计 |
5.2 实验步骤 |
5.3 PSO预测网络的结构优化 |
5.3.1 种群粒子数 |
5.3.2 最大迭代次数 |
5.3.3 动量因子 |
5.4 PSO-BP-ANN网络模型的确定 |
5.5 PSO-BP-ANN网络和BP-ANN网络预测结果 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
1 作者简历 |
2 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
3 参与的科研项目及获奖情况 |
学位论文数据集 |
四、木质素的电氧化研究及应用(论文参考文献)
- [1]木质纤维生物质的电化学催化研究进展[J]. 徐俊明,翟巧龙,龙锋,蒋霞,韩双美,蒋剑春. 林业工程学报, 2022(01)
- [2]Fe3+/Fe2+催化作用下木质素辅助电解水阳极电化学性能研究[D]. 吴琳. 南京师范大学, 2021
- [3]竹纳米纤维嵌固氧化镍电极材料制备与性能研究[D]. 姜丽丽. 中南林业科技大学, 2021
- [4]高效过渡金属(Co、Ni)催化剂的构筑及其催化生物质转化性能研究[D]. 汪东东. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [5]启停用铅炭储能体系的研究[D]. 包金鹏. 吉林大学, 2020
- [6]茴香醛的直接电氧化法制备及其抗氧化性能研究[D]. 汤梦怡. 北京林业大学, 2020(03)
- [7]噻吩类化合物的合成及其C-H官能化研究[D]. 邵慧彬. 河南师范大学, 2020(07)
- [8]木质素模型化合物的电催化氧化机制研究[D]. 陈静. 华南理工大学, 2020
- [9]光辅助间接碳燃料电池阳极反应机理及催化剂的研究[D]. 段默俨. 哈尔滨工程大学, 2020(05)
- [10]氯酚类化合物电氧化过程PSO-BP-ANN预测研究[D]. 梅瑜. 浙江工业大学, 2019(02)