一、珠江三角洲地区气溶胶中含碳物质的研究(论文文献综述)
姜鸿兴[1](2021)在《碳来源与大气过程对有机气溶胶分子组成和吸光特性影响的研究》文中指出有机物(organic matters,OM)是气溶胶的重要组分,其对气候、环境、人体健康等均有重要影响。OM中一类被称作棕色碳(Brown carbon,Br C)的吸光性有机碳,因其在近紫外和可见光波段具有显着吸光能力而受到人们的广泛关注。由于Br C具有较强的吸光能力,对全球辐射平衡和气候变化产生重要影响,因此有必要对Br C的光学性质、来源与分子组成等开展广泛、深入的研究。了解大气碳来源和环境条件对Br C分子组成和光学性质的影响不仅有助于对Br C的排放实施精准防控,而且有助于了解Br C的生物地球化学过程、降低以往的气候模型在全球辐射强迫评估中产生的不确定性。然而,目前关于Br C来源、分子组成、光学性质以及三者之间关联的认识十分有限。基于此,本研究以珠三角大气细颗粒物(PM2.5)中的溶解性有机物(Dissolved organic matters,DOM)为研究对象,应用紫外可见吸收光谱、化学示踪物、放射性同位素(碳、铅、铍)和傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)等化学分析手段,结合多种数学模型和数理统计方法,对上述问题进行了逐步探讨。(1)选择鹤山站(珠三角区域站点)作为研究地点,采集了从2016年5月至2017年4月的大气PM2.5样品,选取其中的28个样品开展气溶胶DOM吸光能力的极性依赖性及影响其吸光能力的分子组成和来源特征研究。结果表明:水溶性有机碳(WSOC)和非水溶性有机碳(WISOC)分别占总DOM的50%和43%,但WSOC的吸光能力相对较强,在365 nm处吸光(Abs365)占DOM的60%,WISOC只占约40%。类腐殖质(HULIS)是WSOC中的主要吸光组分,而中极性(MP)组分则是WISOC中的主要吸光组分。HULIS、MP和低极性组分(LP)在365 nm处的吸光(Abs365)强度分别占总DOM的46±17%,30±7%和7±3%。相应地,365 nm处的单位碳质量吸光指数(MAE365)随组分的极性降低而降低,HULIS、MP和LP的MAE365值分别为:1.6±0.4 m2·g-1C,1.2±0.3m2·g-1C和0.8±0.4 m2·g-1C。放射性碳同位素(14C)结果显示,随着组分极性的降低,非化石碳占比也逐渐降低(分别为:66±2%,52±2%和36±3%),其相应的分子组成特征上,显现为分子的单位碳不饱和度以及氧化程度随着极性的降低而降低。基于分子组成的碳氧化态图和化学标志物的相关性分析,认为生物质燃烧对不同极性Br C的影响主要体现为:HULIS和MP中Br C主要以生物质燃烧气溶胶(BBOA)的氧化产物为主,而LP中Br C主要以一次BBOA为主。季节变化显示,冬季各组分的碳含量和单位吸光能力都呈现增加趋势,与非化石碳占比和左旋葡聚糖浓度呈正相关关系,表明生物质燃烧对不同极性碳组分的Br C吸光均具有显着的影响。结合高分辨质谱数据,认为冬季生物质燃烧直接和间接产生的吸光性含氮化合物的含量的增加是导致各组分吸光能力增加的内因。(2)为了定量解析PM2.5中DOM及Br C的准确来源,以广州市一年55个样品(2017年7至2018年6月)为研究对象,分析了化学组成、吸光强度、双碳同位素值、以及有机分子标志物组成。通过14C结果作为限制条件的正定因子矩阵模型(PMF)分析,结合使用多元线性回归分析(MLR)开展PM2.5中DOM及Br C的来源的定量解析。结果显示,一次源和二次源各占DOM约50%,一次源主要包括化石燃料燃烧(FF,32%)和生物质燃烧(BB,18%),二次源主要包括二次硝酸盐生成过程(NT,20%),人为源和生物源VOCs光化学过程和垃圾焚烧混合源(PW-SOA,7%)以及硫酸根条件下异戊二烯二次和脂肪酸等二次有机气溶胶生成过程(ISO+OS,22%)。相比对DOM含量的贡献,不同来源对DOM吸光的贡献略有差异,FF和BB对DOM的Abs365贡献分别为34%和27%,二次源平均贡献为39%。季节变化特征显示,来源于FF的Abs365季节变化小,且在夏季占主导地位;而来源于BB和NT的Abs365在冬季显着增加,且是冬季Br C的主要来源。利用210Pb和7Be的来源示踪作用,结合气团后向轨迹分析,显示冬季DOM的Abs365增加可能与BBOA的区域传输有关。根据7Be/(7Be+n210Pb)比值所显示的高空传输与近地面传输过程中Abs365值的变化,进一步确认高吸光能力的污染物主要是通过近地面传输影响广州市气溶胶Br C的吸光。基于冬季季风期210Pb与Abs365和非化石源DOM之间的正相关关系,我们估算在Br C升高期间,侵入性Br C对总吸光的贡献约为50%。(3)为了了解可溶性有机质中分子组成与吸光性之间的关系,以及查明碳源、环境因素是如何影响DOM分子组成和吸光能力,在获得广州市PM2.5样品来源和吸光特征的基础上,利用负离子电喷雾离子化(ESI–)模式的FT-ICR-MS分析了55个样品DOM的分子组成,结合在线气象数据和化学示踪物信息,开展相应的数据统计分析。结果显示,从元素组成上来说,广州市PM2.5中DOM的主要成分是CHON和含硫化合物,相对含量(数量)分别占总量的28%(41%)和44%(33%),CHO化合物的相对含量(数量)占总量的28%(26%);从分子结构上来说,脂肪类和肽类化合物丰度最高,占总含量的62%;其次是不饱和/酚类结构化合物,占28%;多酚类和缩合芳烃类结构的化合物占比较低,分别为6%和3%。CHON化合物和芳环类化合物(多酚类和缩合芳烃类化合物)的相对含量从夏季到冬季分别增长了12%和1倍,并且两者之间呈现正相关关系,表明冬季随着芳环类化合物排放的增加,含氮化合物的含量也增加。主成分分析(PCA)结果显示,DOM的吸光主要与不饱和度、芳香度以及氮含量等正相关,与脂肪类和肽类化合物的相对含量呈负相关。Spearman相关性分析进一步显示,在分子水平上相对丰度与Abs365呈正相关的化合物主要属于多酚类、缩合芳烃类、以及高含氧的不饱和/酚类化合物,其中CHON化合物占比超过68%。利用随机森林模型识别出17种含氮化合物,可用于指示广州PM2.5中溶解性Br C的吸光变化。根据非度量多维标度(NMSD)和决策树模型分析显示,Br C的分子分布主要受气象条件和人为活动的驱动,其中生物质燃烧水平和大气氧化性对Br C吸光变化的影响程度较大。生物质燃烧和二次氮化学水平的提高导致多酚类、缩合芳烃类、以及部分高含氧的不饱和/酚类化合物的富集,使得吸光增强;而大气氧化性(OH自由基浓度)增高、太阳辐射和湿度的增加等会导致Br C的化合物发生光解或光漂白,向更稳定的脂肪类化合物转变。(4)鉴于DOM的吸光与含氮有机物有重要关联,因此为了了解其在大气中的分布、以及随环境条件变化的趋势,进一步结合正、负离子ESI(ESI+和ESI–)FT-ICR-MS对PM2.5中含氮有机物进行表征。结果显示,在ESI–模式下,检测到的CHON化合物(CHON–)中O/N≥2(或O/N≥3)分子的数量和相对含量占比均在80%以上,并主要分布在O/N=6附近,说明CHON–可能主要以高含氧的有机硝酸酯类化合物为主。ESI+模式下检测到的CHON化合物(CHON+)与CHON–有大量重叠,它们可能属于类氨基酸或含氧聚合物类。CHON+化合物中质子化的CHON+(CHON-H)化合物占比为90±9%,钠离子化的CHON+(CHON-Na)化合物占比仅为10±9%。CHON-H的相对含量在冬季升高,可能与生物质燃烧有关,而CHON-Na的相对含量在夏季较高,可能与生物源二次反应有关。此外,在ESI+模式中还检测到相对含量较低的CHN化合物,其中76%的CHN化合物其芳香当量指数(Xc)超过2.5的化合物,可能是具有苯基的还原氮化合物,如胺、氮杂环化合物、生物碱等。CHN化合物中1N化合物相对丰度较高,2N化合物相对丰度较少。少数2N的CHN分子在BBOA样品中也检测到,相对含量与左旋葡聚糖浓度呈正相关,可能与生物质燃烧有关。NMDS分析显示含氮化合物分子分布受生物质燃烧、二次氮化学过程、气象条件、生物源VOCs以及液态水含量等多种因素的影响。分子模式表明,生物质燃烧、二次氮化学过程水平升高会导致缩合芳香、多酚、不饱和/酚类以及部分饱和脂肪类CHON化合物的相对丰度增加。OH,气温,RH和MSR的升高会导致含氮化合物向脂类和蛋白/氨基糖类结构转变,使其变得相对稳定。
徐步青[2](2021)在《气溶胶二元羧酸的单体放射性碳(14C)分析技术及应用》文中指出有机气溶胶(OA)通常占大气细颗粒的20-90%,对环境,气候和人类健康造成了巨大影响。OA中的水溶性组分(WSOA)能参与成云过程,改变云层反射率。因其显着的气候效应,WSOA近年来受到了科学家们的广泛关注。二元羧酸是WSOA中含量最高的一类化合物。二元羧酸含有两个羧基官能团,挥发性低,亲水性强,能通过影响云凝结核和冰核的形成而影响大气辐射强迫,进而改变全球和区域气候。二元羧酸可以由化石燃料燃烧和生物质燃烧等初级排放源产生,然而,大气二次反应过程是二元羧酸最重要的来源。尤其是二元羧酸中浓度最高的草酸(C2),是大气水相光化学反应的终端产物。因此研究二元羧酸的来源和形成过程有助于更好地了解由SOA主导的空气污染事件的演化以及气溶胶-气候的交互效应。过去的研究通过检测二元羧酸的分子组成,对比二元羧酸和典型来源示踪物关系(如左旋葡聚糖、甲基磺酸等)以及稳定碳同位素分析等手段来研究二元羧酸的来源和大气过程。尽管前人已经做出了许多的探索,由于缺乏有力的解析技术,准确定量二元羧酸的前体物来源,并追踪其大气过程依旧面临很大的挑战。放射性碳同位素(14C)是有效的源解析手段。通过14C分析可以精确定量化石源和非化石源对碳质气溶胶的贡献占比。单化合物的放射性碳同位素分析(CSRA)技术能实现对气溶胶中特定有机物来源和演化过程的示踪。本论文建立了一套二元羧酸单化合物14C分析方法,并将该方法成功应用于中国几个典型城市及背景区域的大气中。本研究的第一部分首次建立了一套经严格质量评估的二元羧酸(C2-C12)单体放射性碳同位素(14C)分析方法。方法结合丁酯化衍生技术,PCGC单体制备分离,自动石墨化系统和加速器质谱(AMS)14C测试,实现了气溶胶中二元羧酸分子的14C分析。方法建立的过程中对样品提取、衍生化、气相色谱分离及收集、溶剂去除等各个步骤进行了优化,以获得最好的回收率和最低的本底污染。通过对衍生化条件,PCGC运行参数和溶剂挥发时间的优化,方法全流程对草酸的总回收率大于60%,对其他更高分子量二元酸的回收率可达到70%。稳定碳同位素分析结果表明衍生化和PCGC制备阶段引入的δ13C分馏均低于±0.5‰。14C测试结果证明柱流失和残留溶剂这两个主要的化石碳污染源均低于仪器检测限,不影响最终的14C分析结果。通过对一组分别由化石碳(Fm=0)和现代碳(Fm=1)组成的标准参考物质执行与实际样品相同的处理流程,发现方法全流程共引入了0.8±0.4μg的现代碳和0.2±0.1μg的化石碳。经外源碳校正的二元羧酸14C分析结果和标准品的真实14C组成具有很好的一致性。当草酸的制靶碳量大于100μg,测试精确度优于20‰。对于分子量更高的二元酸,仅需要更少的制靶碳量就能获得相当的精确度。以上结果证明建立的二元羧酸CSRA方法能精确地还原真实气溶胶样品中二元羧酸的14C特征。该方法的建立为研究大气中二次有机气溶胶的来源及演化提供了全新的维度。本研究的第二部分在位于珠江三角洲西南部的鹤山大气环境观测超级站对二元羧酸的放射性碳同位素组成进行了案例分析。采样点的后向气流轨迹表明春季和夏季的气溶胶样品主要受来源于南海的清洁气团的影响,而秋冬季和早春的气溶胶样品主要受珠三角污染外流的影响。因此我们根据气流轨迹将采样活动分为两类:分别是代表海洋气团的“沿海背景”样品和代表珠三角外流的“城市外流”样品。采样点季节性的季风转换特征在PM2.5中主要化学组成的季节变化上有显着的反映。在秋季到初春强劲大陆气团的影响下,二元羧酸,酮基羧酸,羰基化合物和水溶性离子的浓度显着升高。草酸的δ13C组成在城市外流中显着变轻。通过排除不同排放源混合的影响,我们证明δ13C值的衰减与城市外流中更强的液相二次反应过程引起的动力学同位素分馏相关。该过程主要受到气溶胶液态水含量的控制。草酸的δ13C值与气溶胶中的WSOC保持很好的相关性,证明大气液相反应可能是水溶性有机气溶胶形成的重要途径。C2的单体14C源解析结果表明沿海背景中生物排放贡献最高(61%),其次是化石燃料(33%)和生物质燃烧(6%)。相比之下,城市外流中C2的化石来源最高(55%),其次是生物质燃烧(23%)和生物排放(22%)。此外,城市外流期间丙二酸(C3),丁二酸(C4),乙醛酸(ωC2),甲基乙二醛(MGly)的化石碳占比分别为33%,36%,69%和67%。C2、ωC2和MGly的放射性碳同位素源解析结果证明城市外流期间,大气液相反应过程中化石源前体物占据主导。该过程产生了大量的草酸,导致草酸中化石碳组分占比显着高于其光化学老化的前体物(C3和C4)。C3和C4中非化石源占主导,这与前人观测发现非水溶性有机碳中的化石组分相比非化石组分更难被老化形成小分子的结论相一致。化石源前体物能通过液相过程形成大量的aq SOA,改变SOA的化学组成和吸湿性,进而影响气溶胶的潜在气候效应和健康效应。本研究的第三部分选取了北京、上海、广州、武汉、成都五个中国人口和工业化程度最发达的区域为研究对象,测定了大气PM2.5样品中WSOC和草酸的双碳同位素组成,并对比了中国几个典型城市区域之间的时空变化。研究发现二元羧酸是水溶性有机气溶胶中最重要的组分,占WSOC的3.5-13.2%(7.4±2.8%)。二元酸浓度的时空分布差异很大。北京郊区冬季的二元酸浓度最低(25 ng m-3),武汉城区冬季的二元酸浓度最高(1269 ng m-3)。草酸在二元羧酸中占比最高,占二元羧酸的82.0±6.1%。北京地区夏季二元酸浓度显着高于冬季,可能与冬季采样期间北京实行了严格了排放管控措施有关。南方城市冬季二元酸浓度高于夏季,主要与冬季的气象特征和更强的燃烧活动有关。WSOC的δ13C组成在冬季比夏季偏正,而草酸的δ13C组成在冬季比夏季偏负。可能的原因是冬季WSOC更多地受玉米秸秆、煤炭等δ13C组成更重的源信号的影响。而草酸是二次产物,在夏季老化过程占主导,冬季二次生成过程占主导,因此在冬季δ13C值更低。冬季WSOC比草酸更富集13C和14C,而夏季草酸比WSOC更富集13C和14C。两者的同位素信号对比表明WSOC中的现代碳组分相比化石碳组分更容易发生老化形成草酸等小分子,而13C也随着老化过程逐渐富集。冬季由于吸湿颗粒物和气溶胶液态水(ALW)的增加,大量化石源前体物通过大气水相过程形成草酸,导致草酸中13C和14C的衰减。
李璇[3](2021)在《太原及周边大气PM2.5的来源解析及硫同位素组成研究》文中研究指明PM2.5是环境空气的主要污染物之一,其组成成分、来源和形成机制复杂,关于PM2.5的研究备受人们的关注。榆次大学城紧邻太原市,随着太原市高校的迁入,其环境空气也受到影响,关于这两区域PM2.5中水溶性离子和含碳组分的时空分布特征、来源及相互关系的研究,对当地政府进行大气污染防治、改善环境空气质量具有重要的意义。故本研究选取太原市和榆次大学城为研究对象,利用崂应2050型中流量采样器采集这两个区域采暖季和非采暖季PM2.5样品,利用离子色谱仪、碳分析仪和稳定同位素质谱仪-元素分析仪联合技术分别测定其中的水溶性离子、含碳组分和硫同位素组成(δ34S),研究了水溶性离子和含碳组分的时空分布特征,运用HYSPIT后向轨迹模型、正定矩阵因子分析法(PMF)模型分析PM2.5的来源,并利用硫同位素技术初步探讨榆次大学城非采暖季PM2.5中硫酸盐的来源。得到以下主要结论:(1)2017-2018年太原市和榆次大学城PM2.5中总水溶性离子年平均质量浓度分别为27.56μg/m3和28.33μg/m3,两区域水溶性离子具有很强的相关性。2020年榆次大学城PM2.5中总水溶性离子年平均质量浓度为28.02μg/m3,与2017-2018年年平均浓度基本一致。SO42-、NO3-和NH4+是最主要的水溶性离子,质量浓度之和分别占2017-2018年太原市、2017-2018榆次大学城和2020年榆次大学城PM2.5中总水溶性离子的68.75%、73.87%和81.15%。太原市和榆次大学城PM2.5中水溶性离子季节变化特征一致,即采暖季大于非采暖季。(2)2017-2018年太原市和榆次大学城硫转化率(SOR)变化是一致的,即非采暖季大于采暖季,而氮转化率(NOR)全年均比较低;2020年榆次大学城的SOR和NOR均大于2017-2018年,且均大于0.1,表明2020年榆次大学城PM2.5中SO42-和NO3-主要来源于SO2和NO2的二次转化。阴阳离子平衡显示2017-2018年太原市和榆次大学城、2020年榆次大学城PM2.5均呈现碱性。SO42-、NO3-和NH4+三者之间存在良好的相关性,在太原市和榆次大学城PM2.5均以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式存在,非采暖季时NH4+的存在形式除了(NH4)2SO4、NH4NO3,还会以NH4Cl的形式存在。(3)2017-2018年太原市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年均质量浓度分别为12.61μg/m3和6.76μg/m3,榆次大学城OC和EC的年均质量浓度分别为11.73μg/m3和6.91μg/m3。OC和EC的时间变化趋势相同,采暖季大于非采暖季,采暖季集中供暖会排放大量的污染物,低温和低的大气边界层导致大气稳定,不利于大气污染物的扩散,导致采暖季OC和EC浓度水平较高。非采暖季OC1、OC3、OC4与挥发性有机物(VOCs)的相关性较好,采暖季OC1、OC2、OC3、OC4与VOCs的相关性均较差。EC与OC1、OC2、OC3和OC4采暖季的相关性较好,说明采暖季含碳组分的来源比较简单。(4)利用后向轨迹模型研究发现太原市和榆次大学城采暖季PM2.5不仅会受到来自于西北方向污染气团远距离运输的影响,也会受到本地污染物的影响,非采暖季主要受到自北偏西方向污染气团远距离运输的影响。运用PMF模型对2017-2018年太原市和榆次大学城PM2.5进行来源解析,确定太原市和榆次大学城均受5种污染源的影响,分别为燃煤源、扬尘源、机动车尾气、生物质燃烧和二次污染源。太原市燃煤源和机动车尾气的贡献最高,分别为40.09%和18.22%,榆次大学城贡献最高的污染源是机动车尾气和生物质燃烧,分别为31.62%和25.16%。(5)研究发现工业燃煤源、机动车尾气、生物质燃烧排放颗粒物的δ34S值分别为5.90‰、2.46-10.88‰、12.39-15.09‰,非采暖季榆次大学城中PM2.5硫酸盐的δ34S均值为5.07‰,利用硫同位素技术研究发现工业燃煤和机动车尾气是榆次大学城非采暖季PM2.5中SO42-的主要来源。
田妹[4](2020)在《吕梁市大气细颗粒物中含碳物质污染特征及来源》文中研究指明吕梁市作为煤炭资源型城市属黄土丘陵沟壑区,生态环境脆弱,且属于我国大气污染防治重点区域汾渭平原的主要城市之一。明确吕梁市大气细颗粒物(PM2.5)及含碳组分污染特征,对于有效控制该地区的大气污染、改善区域环境质量具有重要意义。然而,目前未见针对吕梁市大气中含碳颗粒物污染水平及分布特征的相关报道。本研究于2018-2019年在吕梁市离石和孝义两个采样点同步采集四个季节的大气PM2.5样品,分析了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度水平和分布特征,通过相关性和多元线性回归模型分析了PM2.5浓度与气象因素的关系,并运用OC/EC比值法、碳谱组成分析、后向轨迹模型(HYSPLIT)及主成分分析(PCA)等方法对吕梁市PM2.5中含碳组分进行了来源解析。结果显示,研究期间吕梁市总碳质气溶胶(TCA)平均浓度为22.2μg/m3,占PM2.5的28.5%。从季节分布来看,冬季TCA浓度最高且在PM2.5中的占比最高,主要与北方取暖季燃煤的增加有关。从空间分布来看,离石TCA浓度及其在PM2.5中的百分比均高于孝义,表明离石大气碳质气溶胶的污染程度高于孝义。运用Spearman秩相关系数及多元线性回归模型建立了PM2.5浓度与气象因素的关系,结果表明温度和相对湿度对PM2.5质量浓度的影响最大。吕梁市PM2.5中OC和EC的平均值分别为9.7μg/m3和6.7μg/m3,分别占PM2.5质量浓度的12.7%和8.2%。OC/EC比值的平均值为1.72,低于国内大部分地区,且OC和EC线性拟合的相关系数为0.91,表明该地区OC和EC来源比较相似,进一步说明该地区受燃煤、机动车等一次碳质气溶胶排放源的影响较大。基于EC示踪法计算得到二次有机碳(SOC)的平均浓度为2.2μg/m3,约占OC浓度的22%。吕梁市大气PM2.5八个碳组分中EC1(43.9%)、OC3(21.5%)和OC4(14.5%)是主要碳组分,在总碳(TC)中的百分比之和约80%,表明机动车排放尤其以柴油为燃料的机动车排放是吕梁市主要的碳排放源。冬季EC1含量高于其他季节表明一次燃烧源排放如燃煤等对冬季碳质气溶胶的贡献较大。春季较高的OC3和OC4百分含量表明春季扬尘贡献略高于其他季节,而夏季相对较高的OC2百分含量说明该季节受SOC影响较大。对吕梁市重污染日的后向轨迹模拟分析表明,秋季重污染日因气团下沉使近地层产生一定程度的稳定层结,造成污染物的累积。冬季气团移动速度慢,大气主要受局部污染源如燃煤等因素的影响,同时远距离输送的污染物在近地层的瘀滞也会有一定影响,使得冬季大气污染程度加重。春季重污染日气团经内蒙古自治区中部快速到达山西,可能与突发性输入型沙尘天气有关。夏季受海洋季风控制,来自东南方向的气团较为清洁,同时气流湿度大,有利于SOC形成。对八个碳组分数据进行的PCA分析提取出2个因子,累计贡献率达到90.7%,因子1(F1)和因子2(F2)对总方差的贡献率分别为75.5%和15.2%,其中F1解释了吕梁市PM2.5中碳质气溶胶的大部分来源,主要包括燃煤、机动车排放及SOC,F2中OC4的高载荷值代表了扬尘源。综合分析,吕梁市大气PM2.5中碳质气溶胶的主要来源为燃煤、柴油和汽油车尾气,此外城市扬尘和SOC对该地区PM2.5中的碳质气溶胶的污染水平也有一定贡献。
喻钦钦[5](2020)在《哈尔滨市采暖季PM2.5污染特征研究》文中指出大气细颗粒物(PM2.5)是我国现阶段区域性雾霾污染的集中体现,其化学组成和环境影响均十分复杂,历来是大气环境研究领域的国际前沿和热点问题。以哈尔滨为代表的东北寒区城市大气污染物排放量大、排放体系复杂而且气候条件特殊,既有别于京津冀等相对传统的大气污染防治重点区域,也有别于处于相似或更高纬度的欧美城市,因此其大气环境在世界范围内都具有独特性。本研究针对典型东北寒区城市的排放特征与气候特点,在哈尔滨城区开展了涵盖整个采暖季的PM2.5长期连续外场观测。基于化学物种分析,发现PM2.5的逐日变化特征与左旋葡聚糖基本一致,说明生物质燃烧是哈尔滨采暖季PM2.5的重要来源。左旋葡聚糖日均浓度最大值达到了14.56μg/m3,远远高于华北、华东等地的观测结果,说明哈尔滨及周边地区的生物质燃烧污染仍然十分严重。含碳物质(有机气溶胶OM和元素碳EC)对PM2.5的贡献高达65%左右,是PM2.5中最重要的化学组分。由于生物质燃烧一次排放的干扰,尚难以通过OM/EC比值这一传统手段对二次有机气溶胶进行准确估算。哈尔滨采暖季水溶性无机离子以硫酸盐、硝酸盐、铵盐(合称SNA)和氯离子为主,基本能达到阴阳离子平衡。随PM2.5浓度的升高,SNA在PM2.5中的比例呈下降趋势,这与京津冀冬季的绝大多数观测结果相反。本研究结果说明东北寒区城市PM2.5化学组成与变化规律具有特殊性。
吴瑕[6](2020)在《哈长城市群冬季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源》文中指出细颗粒物(PM2.5)是大气气溶胶中对环境和人类生活健康危害最大的污染物质,其浓度的增长与城市灰霾现象的形成密切相关。有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,它是由数百种有机化合物组成的复杂混合物,比如多环芳烃、多氯联苯以及其它含氯有机化合物对人体就具有致癌性、致畸性和致突变性。哈长城市群位于中国东北地区,是全国最大的粮食基地和重要的老工业基地。多年的工业发展及秋收季节大量焚烧秸秆事件,是造成哈长地区的大气环境质量不如中国其他地区的主导原因。本研究选取了哈长城市群中的四个代表不同污染状况的采样点,对采集的PM2.5滤膜样品中的有机碳、元素碳以及有机分子标志物进行了分析,得到的主要结论为:(1)采样期间,黑龙江省气象台(站点1)、哈尔滨市气象局(站点2)、长春市北海公园(站点3)和榆树市气象局(站点4)四站点PM2.5浓度均值为(104.6±59.5)μg·m-3、(93.8±39.9)μg·m-3、(70.6±29.1)μg·m-3和(104.2±50.5)μg·m-3。站点1与站点4均以轻度和重度污染为主,污染天数均有11 d,超标率分别为73.3%和78.6%;站点2污染天数有10 d,超标率达66.7%,站点3以良和轻度污染天气为主,污染天数有6 d,超标率达40%。OC/EC比值结果不仅确认了研究区域受燃煤、生物质燃烧和机动车尾气等排放影响较大,而且哈长地区大气中均有SOA生成且不容忽视。(2)本研究中PM2.5样品中定量分析的非极性有机化合物主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物。20种正构烷烃的碳数分布范围为C17~C36,站点2和站点3正构烷烃的分布特征表现为从C17到C23,其浓度随着碳原子数的增加而增加;从C24开始,正构烷烃的浓度呈锯齿状分布,高碳数正构烷烃的浓度更高,奇偶优势明显。站点1样品分布形式与上面两个站点一致,但奇偶优势不如这两个站点,而站点4无奇偶优势。CPI均值反映了人为源和生物源对该地区正构烷烃分布的共同影响,而%Wax Cn表明高等植物贡献率相对较低。多环芳烃的诊断率结果证实了煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源3个来源的影响。升藿烷的异构化指标及归一化比值说明这4个站点冬季藿烷主要来源于机动车尾气排放,少部分还会受到燃煤排放的共同作用。(3)本研究中PM2.5样品中定量分析的极性有机化合物主要包括脂肪酸、脂肪醇、生物质燃烧示踪物、糖/糖醇、二次光氧化产物以及生物源/人为源SOA示踪物共计6类化合物。17种脂肪酸包括饱和酸(C14:0~C28:0)和不饱和酸(C18:1和C18:2)。四站点C18:1浓度明显高于C18:2,表明研究区域脂肪酸主要来自于交通源。脂肪醇(C15~C26)的低CPI指数值表明它们与高级植物蜡关系不大,人为源占主导。左旋葡聚糖是本研究中测得的所有单体化合物中含量最高的物质,四站点的高L/M比值和G/M比值表明哈长地区的生物质燃烧物更多的来自硬木和农业垃圾。高水平的2-甲基甘油酸佐证了哈长地区人为活动造成了高浓度NOx,从而使得异戊二烯光氧化反应由NOX-channel主导,因此产生了更多的2-甲基甘油酸。(顺式-蒎酮酸+蒎酸)/3-羟基戊二酸的比值分别为1.2、1.1、1.3和1.4,说明哈长地区气溶胶中α-蒎烯-SOA以新鲜的光氧化产物为主。DHOPA与左旋葡聚糖在整个采样期间无显着相关性,说明生物质燃烧对这四个站点DHOPA的形成贡献不大,更多可能来自于汽车尾气和冬季供暖的煤燃烧。(4)基于EC示踪法计算出四个站点生物一次源和二次源衍生的SOA共占OM的18.5%、19.9%、8.9%和12.1%,其中生物质燃烧是主要贡献者,其次是异戊二烯SOA标志物。人为源SOA对OM的贡献远高于生物SOA。PMF模型表明燃煤和生物质燃烧的排放最为重要,分别占34.9%和17.1%,其次是甲苯二次人为源(10.2%)、真菌孢子衍生源(9.5%)、柴油车源(6.2%)、汽油车源(5.7%)、异戊二烯二次生物源(5.1%)、α-蒎烯二次生物源(3.9%)、塑料燃烧源(3.6%),扬尘源贡献最小,只占3.3%。
魏庆彬[7](2020)在《黑龙江省大气颗粒物时空异质性分析及其来源解析》文中研究说明空气雾霾污染是人类生存环境受到污染的典型代表,很多科学家都在致力于研究造成雾霾污染的成因及规律。高浓度的大气颗粒物(PM10、PM2.5)是导致雾霾污染的原因之一,分析大气颗粒物的来源、影响因素、时空异质性及扩散途径已经成为大气科学和环境科学研究的热点问题。近年来,全国多个城市在不同季节多次出现重度雾霾污染天气,黑龙江省多个城市的空气质量经常亮起“红灯”,省会城市哈尔滨在2013年和2014年PM10、PM2.5的月平均浓度多次超过国家二级标准。虽然最近几年黑龙江省的环境空气质量状况总体改善,重点城市重污染天数大幅下降,但是偶尔还会出现空气质量超过国家二级标准的天气。为了探求大气颗粒物的时空分布情况,本文收集了黑龙江省13个城市的六项标准污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)的自动监测数据,构建全局及局域模型来量化2015年1月~2018年12月黑龙江省内六项标准空气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)之间的时空关系。模型包括普通最小二乘回归(Ordinary least squares regression,OLS),线性混合模型(liner mixed models,LMM),地理加权回归(geographically weighted regression,GWR),时间加权回归(temporally weighted regression,TWR)以及地理和时间加权回归(geographically and temporally weighted regression,GTWR)。同时,为了解污染源对大气颗粒物(PM10、PM2.5)的贡献以及大气颗粒物的组分随季节变化,本文通过手工监测的方式获得了受体成分和污染源谱数据,针对黑龙江省内重污染天气相对较多的省会城市-哈尔滨,进行了 2014年的大气颗粒物的化学组分随季节变化及来源解析。因哈尔滨的冬季时间较长(10月下旬~4月上旬),本研究将四个季节(春、夏、秋、冬)划分为五个采样时期(春、夏、秋、初冬、深冬)。在各时期于哈尔滨市主城区的四个采样点位进行受体样品采集,不定期分别对土壤尘、扬尘、建筑水泥尘、燃煤尘、机动车尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘源进行源样品采集。受体和源样品分析的化学组分为碳、水溶性离子和无机元素。对组分进行特征分析之后,根据获得的受体成分和污染源谱数据,利用化学质量平衡模型(chemical mass balance,CMB)对不同季节和不同点位的大气颗粒物进行来源解析,最终得到污染源的分担率并对源解析的结果进行原因分析。本文的主要研究结果如下:(1)将LMM和所有基于GWR的模型(包括GWR,TWR及GTWR)与OLS相比,模型拟合更有优势,有更高的模型R2和更理想的模型残差(考虑时间变异的TWR和GTWR模型性能最佳)。与OLS的R2(0.85)相比,GWR、LMM、TWR和GTWR分别将模型的解释力提升了 3%,5%,12%和12%。TWR的模型性能略好于GTWR,与OLS相比,TWR将模型残差的均方根误差(root mean squared errors,RMSE)和平均绝对误差(mean absolute error,MAE)降低了 67%,而 GWR 仅将 RMSE 和 MAE 降低了 14%~15%。传统的OLS和GWR模型不足以描述PM2.5的非平稳性。由于LMM将不同位置处理为随机效应,并用R矩阵处理时间相关性,因此LMM的性能略好于GWR,它为PM2.5建模提供了一种除GWR系列模型之外的备选方案。本研究中时间相关性比空间异质性更重要,因此,构建PM2.5与其他空气污染物的模型时加入时间信息是非常必要的。本研究提供了大气颗粒物时空异质性的证据,并为构建黑龙江省PM2.5和5个标准空气污染物之间的关系提供了可能的解决方案。(2)本研究获得了大气颗粒物组分的季节分布特征和主要存在形态。多数组分在初冬时期浓度最高、夏季最低,春、秋、深冬时期季节特征不显着。组分出现季节特征的原因与采样期内的天气条件以及某些污染源(如燃煤源)发生季节性变化有关。采样期内大气颗粒物以PM2.5为主要存在形态,细颗粒物污染占比较大。(3)根据源样品的分析结果建立了 PM10、PM2.5的主要排放源的源成分谱,根据灵敏度矩阵结果并参考相关文献确定了各污染源的特征成分,如燃煤尘、扬尘、生物质燃烧、建筑尘、二次有机碳的特征成分分别是Al、Si、K、Ca和OC。(4)相同季节不同点位的源的分担率之间存在差异,但源的分担率的变化趋势基本一致,呈现区域性特征。除了不确定的“其他源类”(可能包含钢铁尘源、外来传输源等)以外,燃煤源在各季均是PM10和PM2.5的首要贡献源,其分担率分别为15.3%~38.6%和17.9%~43.2%,其冬季的分担率约是春、夏季的两倍。机动车源在各季均为PM10和PM2.5的次要贡献源,其分担率分别为13.7%~17.4%和14.8%~18.1%,冬季分担率高于其他三季。秋季、初冬时期生物质燃烧是PM10和PM2.5的重要贡献源,其分担率分别为12.0%~13.7%和13.6%~16.1%,具有明显的季节性特征。PM10中燃煤源在供暖期的贡献率是非供暖期的2.14倍,扬尘源在非供暖期的贡献率是供暖期的2.21倍;PM2.5中燃煤源在供暖期的贡献率是非供暖期的2.12倍,扬尘源在非供暖期的贡献率是供暖期的1.78倍;PM10中生物质燃烧源在燃烧期的贡献率是非燃烧期的25.8倍;PM2.5中生物质燃烧源在燃烧期的贡献率是非燃烧期的24.8倍。将二次污染物(硫酸盐、硝酸盐、SOC)进行再分配,除其他源以外,对PM10和PM2.5贡献最大的污染源为燃煤尘源,之后依次为机动车源、开放源(扬尘、土壤尘和建筑尘)和生物质燃烧源。源解析的研究内容量化了主要污染源在不同季节对大气颗粒物的贡献率。本研究通过对大气颗粒物的时空异质性、浓度、化学组分特征分析、来源解析方面的研究比较深入的认识了大气颗粒物的季节特征、大气颗粒物的分布和来源信息,对研究大气颗粒物的成因、迁移、转化及提出最终的污染防治对策具有重要借鉴意义。
陈善莉[8](2019)在《基于硫碳同位素组成的大气PM2.5来源及其转化研究》文中研究指明南京地区霾污染问题愈发受到人们重视。霾本质是大气PM2.5污染,厘清霾天大气PM2.5的来源及其转化形成机制可为南京地区精准治霾提供科学依据。当前,主要通过监测其化学组成,并结合统计模式来研究大气PM2.5来源,但其存在测定分析时易受环境影响、难以揭示大气PM2.5形成过程的问题。此外,硫酸盐是霾形成的主要驱动物种,霾天硫酸盐浓度会出现爆发式增长,但其形成机制尚不明晰,且成为当今急需破解的热点科学问题。因此,急需寻求一种新的方法以有效辨识大气PM2.5的来源及其形成过程。同位素在不同污染源中具有特定组成,且同位素组成在迁移和转化过程中相对稳定,这为利用同位素技术研究大气PM2.5来源及其形成过程提供了新的思路。需强调的是,利用同位素的溯源技术是以南京不同地区的同位素组成数据的源项数据库为前提的。然而,目前大气PM2.5潜在污染源的同位素组成研究比较薄弱,硫、碳等同位素组成的基础数据积累欠缺。因此,本论文首先研究了南京地区大气中不同潜在污染源的硫、碳同位素组成;在此基础上,通过测定大气PM2.5中的硫、碳等同位素组成探究了不同季节霾天污染物的来源及其形成过程。主要研究内容与研究结论如下:(1)研究了南京地区燃煤、机动车尾气、生物质燃烧及扬尘等潜在污染源的硫、碳同位素组成,并分别探讨了燃煤及生物质燃烧过程中的硫、碳同位素分馏。结果表明:不同污染源的硫、碳同位素组成存在一定差异,玉米秸秆烟灰硫同位素组成(δ34S)值最高(9.9‰),而煤灰中的δ34S值较低;扬尘中EC的同位素组成(δ13C)值最高,为-13.45‰,而C3植物燃烧的δ13C值较低,平均值为-29.55‰。此外,煤的性质和燃烧条件是导致硫同位素分馏差异的重要因素,高温有利于煤渣中富集轻硫同位素。生物质种类、燃烧温度是影响碳同位素分馏的重要因素,燃烧过程会促进生物质发生热解从而形成碳同位素分馏。(2)测定了南京北郊不同季节大气PM2.5样品中的δ34S值,研究其主要硫源;同时分析了硫酸盐中氧同位组成(δ18O),探讨二次硫酸盐的形成机制。结果表明:冬季大气PM2.5中δ34S值为2.7‰~6.4‰,夏季δ34S值为1.7‰~4.8‰。基于不同潜在污染源的δ34S值,冬季大气PM2.5中的硫酸盐主要源自燃煤和机动车尾气排放,夏季除燃煤排放外可能还存在具有低δ34S值的生物成因硫。大气PM2.5中硫酸盐的δ18O变化范围为7.5‰~16.1‰,硫酸盐主要为二次硫酸盐,冬季大气中一次硫酸盐比例高于夏季。冬夏季SO2均相氧化的主要机制相同,均为放电情况下的O3氧化和NO2氧化;而冬夏季SO2异相氧化的主要过程存在差异:冬季以H2O2和HCl氧化反应为主,夏季以过量O2下Fe3+催化氧化为主。(3)测定了南京北郊不同季节大气PM2.5样品中的δ13C值,并研究其主要来源。结果表明:冬季与夏季大气PM2.5中δ13C值变化范围分别为-26.15‰~-24.72‰,-27.11‰~-25.31‰。二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏季分别为36.99%和27.37%。冬季主要碳质污染源为机动车尾气和燃煤,次要污染源是生物质燃烧以及风沙扬尘;夏季主要碳质污染源为生物质燃烧以及机动车尾气排放。此外,春季大气PM2.5中δ13C值变化范围为-26.56‰~-23.75‰,结合PM2.5中水溶性离子三相聚类分析,发现春季大气PM2.5的主要污染源为燃煤、机动车尾气排放,同时受地质源和生物质燃烧排放的影响。(4)基于南京北郊2015年12月27日至2016年1月6日期间的重霾事件,测定了大气PM2.5中的水溶性离子、δ34S值、δ13C值以及主要污染气体浓度,系统研究了大气PM2.5的污染来源。结果表明:此次霾污染事件是以二次污染为主,且移动源占主要地位。大气PM2.5中的δ34S值范围为4.4‰~6.8‰,大气PM2.5中的硫酸盐主要来源是机动车尾气和煤炭燃烧。在碱性环境下,NO2显着促进SO2氧化反应速率,导致二次硫酸盐生成更快,硫酸盐浓度明显增长。大气PM2.5中的δ13C值变化范围为-28.43‰~-24.94‰,平均值为-26.62‰±1.11‰,说明碳质污染物来源主要是机动车尾气与燃煤。通过硫、碳同位素组成联合解析,2016年1月1日之前,大气污染源以汽油车尾气排放为主;2016年1月1日之后大气污染源以柴油车尾气和燃煤排放为主。
高嵩,张雯淇,张园园,鲍孟盈,刘晓妍,汤天然,章炎麟,曹芳[9](2017)在《灰霾不同阶段含碳颗粒物的污染特征及湿清除》文中研究指明为了研究南京市北郊冬季灰霾不同阶段中的含碳颗粒物化学组分变化及湿清除作用,采用DRI Model2001A热/光碳分析仪对2015年1月南京市北郊采集的大气PM2.5样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elementary carbon,EC)的质量浓度进行分析。结果表明,南京市北郊冬季PM2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为279.64、18.58和6.29μg/m3,属于国内较高水平,并存在一定程度的二次污染。与清洁日相比,灰霾日PM2.5、总碳(total carbon,TC)、OC和EC的质量浓度更高、变化范围更大,灰霾期间的二次污染作用强于清洁日期间,含碳颗粒物对PM2.5的贡献率在灰霾的生成和消除阶段都较为稳定;降水过程对含碳颗粒物的湿清除作用显着,清除效果与降水强度有关,且降水对于OC、EC的清除效率大于二次有机物(secondary organic carbon,SOC)。
吴丹,左芬,夏俊荣,魏莉,刘刚,李凤英,杨孟,曹双[10](2016)在《中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述》文中研究指明文章对中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的研究进行了综述,包括有机碳和元素碳的实验室分析方法和来源解析方法;中国含碳气溶胶的排放源,主要为燃煤、机动车尾气和生物质燃烧;气溶胶中有机碳和元素碳的时空分布特征;物理和化学特性;秸秆焚烧和灰霾等特殊污染过程对其浓度的影响以及有机碳和元素碳对人体健康的危害。
二、珠江三角洲地区气溶胶中含碳物质的研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、珠江三角洲地区气溶胶中含碳物质的研究(论文提纲范文)
(1)碳来源与大气过程对有机气溶胶分子组成和吸光特性影响的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 研究意义和目的 |
1.2 研究思路 |
1.3 主要工作量 |
1.3.1 样品采集 |
1.3.2 实验室分析 |
第2章 有机气溶胶的研究现状 |
2.1 大气有机气溶胶 |
2.1.1 大气碳质气溶胶概述 |
2.1.2 有机气溶胶的来源和化学组成 |
2.1.3 有机气溶胶的气候和健康效应 |
2.1.4 有机气溶胶的源解析技术 |
2.1.5 有机气溶胶化学组成的表征手段 |
2.2 大气棕色碳 |
2.2.1 大气棕色碳及其光吸收特性 |
2.2.2 大气棕色碳的来源 |
2.2.3 大气棕色碳的化学组成 |
2.2.4 环境因素对棕色碳吸光性的影响 |
2.2.5 大气棕色碳的测量方法及研究现状 |
第3章 PM_(2.5)中可溶性有机物不同极性组分的来源、分子组成和吸光特性 |
3.1 前言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 样品采集 |
3.2.2 样品前处理 |
3.2.3 化学成分和吸光分析 |
3.2.4 碳同位素测定 |
3.2.5 傅里叶变换离子回旋共振质谱分析 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同极性组分的碳含量及其吸光贡献 |
3.3.2 主要棕色碳组分的来源 |
3.3.3 类腐殖质、中和低极性组分的分子组成特征 |
3.3.4 分子组成与吸光性的关联 |
3.3.5 生物质燃烧对棕色碳分子组成和吸光性的影响 |
3.4 本章小结 |
第4章 PM_(2.5)中溶解性有机物的来源及其对棕色碳的贡献 |
4.1 前言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 样品采集与前处理 |
4.2.2 碳含量测定与吸光测定 |
4.2.3 水溶性离子和有机分子标志物测定 |
4.2.4 同位素测定 |
4.2.5 正定矩阵因子模型运行 |
4.2.6 后向轨迹和火点图获取 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 溶解性有机物及其吸光性的季节变化 |
4.3.2 溶解性有机物的来源 |
4.3.3 棕色碳的来源及其相对贡献 |
4.3.4 使用~(210)Pb和 ~7Be表征棕色碳传输 |
4.3.5 基于~(210)Pb评估大气传输对棕色碳的贡献 |
4.4 本章小结 |
第5章 PM_(2.5)中可溶性有机物的分子组成、吸光特性及其影响因素 |
5.1 前言 |
5.2 实验与数据分析 |
5.2.1 在线数据分析 |
5.2.2 化学成分分析 |
5.2.3 傅里叶变换离子回旋共振质谱分析 |
5.2.4 数据处理 |
5.3 结果分析 |
5.3.1 广州PM_(2.5)中可溶性有机物的分子组成 |
5.3.2 表观分子特征与吸光性的关联 |
5.3.3 棕色碳吸光的分子关联 |
5.3.4 棕色碳分子组成与气象参数和化学示踪物的关联 |
5.4 本章小结 |
第6章 PM_(2.5)中含氮有机物的组成、分布和来源 |
6.1 前言 |
6.2 实验与数据分析 |
6.2.1 化学成分分析在线数据的获取 |
6.2.2 傅里叶变换离子回旋共振质谱分析与数据处理 |
6.3 结果分析 |
6.3.1 含氮有机组分的分子组成 |
6.3.2 与源和气溶胶样品的比较 |
6.3.3 含氮化合物分子分布模式与环境变量的关系 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 本论文主要结论 |
7.2 创新之处 |
7.3 论文不足之处以及后续工作展望 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(2)气溶胶二元羧酸的单体放射性碳(14C)分析技术及应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 大气气溶胶概述 |
1.2 气溶胶中的二元羧酸 |
1.2.1 二元羧酸对气溶胶气候效应的影响 |
1.2.2 二元羧酸的源和汇 |
1.3 二元羧酸研究背景概述 |
1.3.1 二元羧酸分析方法 |
1.3.2 城市气溶胶中的二元羧酸 |
1.3.3 海洋气溶胶中的二元羧酸 |
1.3.4 二元羧酸的稳定碳同位素分析 |
1.4 放射性碳同位素技术 |
1.4.1 放射性碳同位素概述 |
1.4.2 放射性碳同位素应用原理 |
1.4.3 放射性碳同位素在气溶胶中的应用 |
1.5 本文研究内容 |
第2章 二元羧酸单体放射性碳同位素方法的建立 |
2.1 材料和仪器 |
2.2 衍生化及PCGC制备系统优化 |
2.2.1 衍生化条件优化 |
2.2.2 PCGC运行参数优化 |
2.3 同位素分馏评估 |
2.4 外源碳污染 |
2.4.1 溶剂挥发 |
2.4.2 柱流失 |
2.4.3 量化外源碳污染 |
2.5 标准品~(14)C分析 |
2.6 本章小结 |
第3章 珠江三角洲气溶胶中二元羧酸单体碳同位素研究 |
3.1 实验设计 |
3.1.1 样品采集 |
3.1.2 采样点气象特征 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 二元酸浓度分析 |
3.2.2 稳定碳同位素分析 |
3.2.3 放射性碳同位素分析 |
3.2.4 辅助数据 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 气团来源对样品化学组分的影响 |
3.3.2 二元羧酸的分子组成 |
3.3.3 二元羧酸的稳定同位素组成 |
3.3.4 放射性碳同位素分析 |
3.4 本章小结 |
第4章 中国城市气溶胶中二元羧酸单体碳同位素研究 |
4.1 实验设计 |
4.1.1 背景简介 |
4.1.2 样品采集 |
4.2 实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 气溶胶化学组成与气团轨迹分析 |
4.3.2 二元羧酸的时空分布 |
4.3.3 全国五个城市中WSOC的单体同位素组成 |
4.3.4 WSOC和草酸的双碳同位素组成对比 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 主要创新点 |
5.3 不足与展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(3)太原及周边大气PM2.5的来源解析及硫同位素组成研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 PM_2.5概述 |
1.1.2 PM_2.5的影响 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 水溶性离子 |
1.2.2 含碳组分 |
1.2.3 颗粒物中硫酸盐硫同位素组成 |
1.3 研究意义与内容 |
1.3.1 研究意义 |
1.3.2 研究内容 |
1.3.3 技术路线 |
1.3.4 创新点 |
第2章 样品的采集与分析 |
2.1 样品的采集 |
2.1.1 采样点位 |
2.1.2 样品采集 |
2.2 样品测试 |
2.2.1 PM_(2.5)中水溶性离子测试 |
2.2.2 PM_(2.5)中含碳组分测试 |
2.2.3 PM_(2.5)和污染源排放颗粒物硫同位素组成测试 |
2.3 质量控制与保证 |
第3章 水溶性离子的污染特征 |
3.1 水溶性离子的浓度水平 |
3.1.1 太原市PM_(2.5)中水溶性离子浓度水平 |
3.1.2 榆次大学城PM_(2.5)中水溶性离子浓度水平 |
3.2 水溶性离子时间变化特征 |
3.2.1 水溶性离子浓度时间分布 |
3.2.2 二次离子转化效率时间变化特征 |
3.2.3 NO_3~-/SO_4~(2-)比值时间变化特征 |
3.3 水溶性离子相互关系研究 |
3.3.1 阴阳离子平衡 |
3.3.2 水溶性离子相关性研究 |
3.3.3 水溶性离子的存在形式 |
3.4 本章小结 |
第4章 含碳组分的污染特征 |
4.1 含碳组分的浓度水平 |
4.2 含碳组分的时空分布特征 |
4.3 相关性分析 |
4.4 OC/EC和 SOC的估算 |
4.4.1 OC/EC |
4.4.2 SOC的估算 |
4.5 本章小结 |
第5章 PM_(2.5)来源解析 |
5.1 后向轨迹源解析 |
5.2 PMF源解析 |
5.2.1 PMF模型 |
5.2.2 太原市PM_(2.5)的PMF源解析 |
5.2.3 榆次大学城PM_(2.5)的PMF源解析 |
5.3 稳定硫同位素技术分析硫酸盐的来源 |
5.4 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 不足与展望 |
参考文献 |
攻读研究学位取得的科研成果 |
致谢 |
(4)吕梁市大气细颗粒物中含碳物质污染特征及来源(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 大气细颗粒物及碳质气溶胶概述 |
1.1.1 大气细颗粒物(PM_(2.5)) |
1.1.2 有机碳(OC) |
1.1.3 元素碳(EC) |
1.2 国内外研究进展 |
1.2.1 PM_(2.5)研究进展 |
1.2.2 OC、EC研究进展 |
1.3 研究意义及内容 |
1.3.1 研究意义 |
1.3.2 研究内容 |
1.3.3 创新点 |
第二章 样品的采集与分析 |
2.1 PM_(2.5)样品采集 |
2.1.1 研究区域与采样点位 |
2.1.2 采样时间和方法 |
2.2 样品分析 |
2.2.1 PM_(2.5)质量浓度分析 |
2.2.2 OC和EC分析 |
2.2.3 质量保证和质量控制(QA/QC) |
第三章 PM_(2.5)污染特征 |
3.1 PM_(2.5)中总碳质气溶胶(TCA)质量浓度分析 |
3.2 PM_(2.5)质量浓度与气象因素分析 |
3.2.1 相关性分析 |
3.2.2 风向分析 |
3.2.3 多元线性回归 |
3.3 本章小结 |
第四章 OC和EC污染特征 |
4.1 浓度水平 |
4.2 分布特征 |
4.2.1 OC分布特征 |
4.2.2 EC分布特征 |
4.3 OC/EC比值分析 |
4.4 二次有机碳的估算 |
4.5 OC、EC相关性分析 |
4.6 本章小结 |
第五章 PM_(2.5)中OC和 EC来源解析 |
5.1 后向轨迹模型分析 |
5.2 碳组分分析 |
5.2.1 丰度分析 |
5.2.2 相关性分析 |
5.3 主成分分析(PCA) |
5.3.1 方法简介 |
5.3.2 PCA结果分析 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论和展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 不足和展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(5)哈尔滨市采暖季PM2.5污染特征研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题研究背景 |
1.2 PM_(2.5)的危害 |
1.2.1 PM_(2.5)对能见度的影响 |
1.2.2 PM_(2.5)对健康的影响 |
1.2.3 PM_(2.5)对经济的影响 |
1.3 PM_(2.5)研究现状 |
1.3.1 PM_(2.5)的时空变化特征 |
1.3.2 PM_(2.5)的化学组成 |
1.3.3 PM_(2.5)与气象条件的关系 |
1.4 课题研究目的及意义 |
1.5 课题研究内容 |
1.6 课题的技术路线 |
第2章 研究方法 |
2.1 研究区域概况 |
2.2 采样点布设 |
2.3 样品采集 |
2.4 样品分析 |
2.4.1 OC/EC分析 |
2.4.2 水溶性离子分析 |
第3章 PM_(2.5)浓度的时间变化特征及影响因素 |
3.1 引言 |
3.2 PM_(2.5)的时间变化特征 |
3.3 气象条件对PM_(2.5)的影响 |
3.4 PM_(2.5)与气态污染物的相关性 |
3.5 本章小结 |
第4章 PM_(2.5)的化学组成 |
4.1 引言 |
4.2 含碳组分 |
4.2.1 OC和EC浓度及占比 |
4.2.2 OC与EC的相关性及浓度比 |
4.2.3 二次有机碳的浓度及在OC中的占比 |
4.2.4 水溶性有机碳在OC中的占比 |
4.3 水溶性无机离子 |
4.3.1 各水溶性离子的浓度及占比 |
4.3.2 各水溶性离子之间的相关性 |
4.3.3 硫氧化率和氮氧化率 |
4.3.4 NO_3~-/SO_4~(2-)的质量比 |
4.4 PM_(2.5)的酸碱性 |
4.5 本章小结 |
第5章 重污染天气分析 |
5.1 引言 |
5.2 重污染日的划分 |
5.3 重污染日气象条件的影响 |
5.4 重污染日PM_(2.5)与气态污染物的相关性 |
5.5 重污染日PM_(2.5)化学组分的变化 |
5.6 重污染日硫氧化率和氮氧化率的变化 |
5.7 重污染日NO_3~-/SO_4~(2-)比值的变化 |
5.8 重污染日PM_(2.5)酸碱性的变化 |
5.9 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
(6)哈长城市群冬季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 大气颗粒物的概述 |
1.2 PM_(2.5)研究现状 |
1.2.1 PM_(2.5)化学组成 |
1.2.2 PM_(2.5)污染特征及影响因素 |
1.3 国内外研究进展 |
1.3.1 PM_(2.5)研究进展 |
1.3.2 有机碳、元素碳研究进展 |
1.3.3 PM_(2.5)中有机气溶胶研究进展 |
1.4 研究内容与技术路线 |
第二章 实验设计与研究方法 |
2.1 样品采集 |
2.1.1 研究区域 |
2.1.2 采样方法 |
2.1.3 质量控制与质量保证(QA/QC) |
2.2 样品检测 |
2.2.1 PM_(2.5)质量浓度计算 |
2.2.2 有机碳、元素碳分析 |
2.2.3 有机物质量浓度 |
2.3 研究方法 |
2.3.1 二次有机碳的估算方法 |
2.3.2 PMF模型 |
第三章 哈长地区冬季大气污染的特征 |
3.1 大气颗粒物质量浓度变化特征 |
3.1.1 PM10及PM_(2.5)质量浓度水平 |
3.1.2 气态污染物分析 |
3.2 碳质组分浓度特征 |
3.2.1 碳质组分浓度水平 |
3.2.2 二次有机碳的估算 |
3.3 本章小结 |
第四章 非极性有机化合物浓度变化特征 |
4.1 非极性有机化合物浓度水平 |
4.1.1 PM_(2.5)中正构烷烃的污染特征分析 |
4.1.2 PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征分析 |
4.1.3 PM_(2.5)中藿烷的污染特征分析 |
4.2 本章小结 |
第五章 极性有机化合物浓度变化特征 |
5.1 极性有机化合物浓度变化特征 |
5.1.1 PM_(2.5)中脂肪酸和脂肪醇的污染特征分析 |
5.1.2 PM_(2.5)中生物质燃烧示踪物的污染特征分析 |
5.1.3 PM_(2.5)中糖和糖醇的污染特征分析 |
5.1.4 PM_(2.5)中二次光氧化产物的污染特征分析 |
5.1.5 PM_(2.5)中生物源/人为源二次有机气溶胶示踪物的污染特征分析 |
5.2 本章小结 |
第六章 大气细颗粒物(PM_(2.5))中有机气溶胶(OA)来源解析 |
6.1 生物源和人为源VOCs对 SOA的贡献(基于示踪物法) |
6.1.1 估算SOA浓度 |
6.1.2 生物源/人为源VOCs氧化对SOA生成的贡献 |
6.2 基于PMF模型的PM_(2.5)本地源解析结果 |
6.3 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 本研究创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简介 |
(7)黑龙江省大气颗粒物时空异质性分析及其来源解析(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 大气颗粒物的国内外研究现状 |
1.2.1 大气颗粒物时空异质性的研究现状 |
1.2.2大气颗粒物组分分析的研究现状 |
1.2.3 大气颗粒物源解析的研究现状 |
1.3 研究的目的和意义 |
2 研究区域概况与数据收集 |
2.1 研究区域自然概况 |
2.1.1 黑龙江省自然概况 |
2.1.2 哈尔滨市自然概况 |
2.2 数据收集 |
2.2.1 自动监测数据的收集 |
2.2.2 手工监测数据的收集 |
3 黑龙江省大气颗粒物时空异质性分析 |
3.1 引言 |
3.2 标准空气污染物数据分析 |
3.3 时空异质性研究方法 |
3.3.1 传统局域模型和线性混合模型(OLS和LMM) |
3.3.2 地理加权回归(GWR)及其参数估计 |
3.3.3 时空加权模型(GTWR)和时间加权模型(TWR) |
3.3.4 模型检验 |
3.4 模型拟合结果 |
3.4.1 最小二乘回归(OLS)和线性混合模型(LMM) |
3.4.2 局域模型(GWR,TWR与GTWR) |
3.4.3 模型检验 |
3.5 讨论 |
3.5.1 黑龙江省空气污染变化趋势 |
3.5.2 国际上PM_(2.5)相关因素及其建模技术比较 |
3.5.3 本章应用的PM_(2.5)建模技术分析 |
3.6 本章小结 |
4 大气颗粒物受体样品的组分和特征分析 |
4.1 引言 |
4.2 大气颗粒物的质量浓度分析 |
4.2.1 质量浓度化学分析 |
4.2.2 大气颗粒物质量浓度特征分析 |
4.3 碳组分分析 |
4.3.1 碳组分化学分析 |
4.3.2 碳组分特征分析 |
4.4 水溶性离子组分分析 |
4.4.1 水溶性离子化学分析 |
4.4.2 水溶性离子特征分析 |
4.4.3 阴阳离子电荷平衡 |
4.5 无机元素组分分析 |
4.5.1 无机元素组分化学分析 |
4.5.2 元素组分特征分析 |
4.6 数据有效性检验 |
4.7 本章小结 |
5 污染源成分谱分析 |
5.1 引言 |
5.2 污染源成分谱的组成分析 |
5.3 污染源的特征成分分析 |
5.4 本章小结 |
6 哈尔滨市大气颗粒物来源解析 |
6.1 引言 |
6.2 大气颗粒物来源解析结果分析 |
6.2.1 拟合优度分析 |
6.2.2 季节分担率分析 |
6.2.3 非供暖期和供暖期、非燃烧期和燃烧期的分担率比较 |
6.2.4 二次污染物分担率再分配 |
6.3 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
附录 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
(8)基于硫碳同位素组成的大气PM2.5来源及其转化研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 我国大气污染现状 |
1.1.2 霾与大气PM_(2.5)污染 |
1.1.3 大气PM_(2.5)污染控制措施5 |
1.1.4 研究目的与意义 |
1.2 大气PM_(2.5)组成研究 |
1.2.1 大气PM_(2.5)浓度特征 |
1.2.2 大气PM_(2.5)化学组分 |
1.2.3 硫稳定同位素 |
1.2.4 碳稳定同位素 |
1.3 大气PM_(2.5)来源及形成研究存在的问题 |
1.4 研究内容 |
1.5 技术路线 |
参考文献 |
第二章 实验分析方法 |
2.1 采样点的布设 |
2.2 燃烧装置搭建 |
2.3 样品采集与预处理 |
2.3.1 大气PM_(2.5)与SO_2样品采集 |
2.3.2 潜在污染源样品采集 |
2.4 大气PM_(2.5)样品分析 |
2.4.1 水溶性离子测定 |
2.4.2 碳质组分测定 |
2.4.3 硫氧同位素组成测定 |
2.4.4 碳同位素组成测定 |
2.4.5 气态污染物与气象数据 |
参考文献 |
第三章 大气PM_(2.5)中不同潜在污染源硫、碳同位素组成研究 |
3.1 不同潜在污染源的硫同位素组成 |
3.1.1 机动车尾气 |
3.1.2 煤炭燃烧 |
3.1.3 生物质燃烧 |
3.2 煤炭燃烧过程中硫同位素分馏 |
3.2.1 煤质分析 |
3.2.2 煤炭硫同位素组成 |
3.2.3 煤炭燃烧过程中硫同位素分馏 |
3.3 不同潜在源 EC 中碳同位素组成 |
3.3.1 机动车尾气 |
3.3.2 煤炭燃烧 |
3.3.3 生物质燃烧 |
3.3.4 地质源 |
3.4 树叶生物质燃烧过程中EC碳同位素分馏 |
3.4.1 碳同位素分馏与生物质粒径的关系 |
3.4.2 碳同位素分馏与燃烧条件的关系 |
3.4.3 碳同位素分馏与碳质浓度的关系 |
3.5 本章小节 |
参考文献 |
第四章 南京北郊地区大气PM_(2.5)中硫氧同位素组成特征及SO_4~(2-)形成机制研究 |
4.1 大气PM_(2.5)污染特征 |
4.1.1 大气PM_(2.5)浓度特征与气象要素的关系 |
4.1.2 大气PM_(2.5)中水溶性离子组分分析 |
4.1.2.1 水溶性离子浓度特征分析 |
4.1.2.2 水溶性离子三相聚类分析 |
4.1.2.3 大气PM_(2.5)酸碱度 |
4.1.2.4 大气PM_(2.5)污染源解析 |
4.2 大气PM_(2.5)与SO_2硫同位素组成特征 |
4.2.1 大气PM_(2.5)与SO_4~(2-)、SO_2浓度特征 |
4.2.2 大气PM_(2.5)中SO_4~(2-)与SO_2硫同位素组成 |
4.2.3 春季昼夜大气PM_(2.5)中硫源解析 |
4.3 大气中氧同位素组成特征及二次硫酸盐形成机制 |
4.3.1 大气PM_(2.5)中SO_4~(2-)与SO_2氧同位素组成 |
4.3.2 大气SO_2不同氧化机制相对重要性研究 |
4.3.3 大气PM_(2.5)中一次、二次硫酸盐比例及二次硫酸盐氧化形成路径 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 南京北郊地区碳质气溶胶组成及其同位素特征研究 |
5.1 冬、夏季碳质组分变化特征 |
5.1.1 大气PM_(2.5)及OC、EC浓度季节变化特征 |
5.1.2 二次有机碳SOC估算及其与O_3相关性分析 |
5.1.3 OC、EC来源分析 |
5.2 大气PM_(2.5)中δ~(13)C季节变化特征 |
5.2.1 冬季大气PM_(2.5)中δ~(13)C变化特征 |
5.2.2 冬季大气PM_(2.5)中δ~(13)C变化特征 |
5.3 早春大气PM_(2.5)浓度与δ~(13)C变化特征 |
5.3.1 大气PM_(2.5)浓度变化与气象要素的关系 |
5.3.2 大气PM_(2.5)中OC、EC浓度 |
5.3.3 大气PM_(2.5)中SOC估算与分析 |
5.3.4 大气PM_(2.5)来源及碳同位素组成特征 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第六章 利用硫碳同位素组成研究南京北郊地区霾事件中大气PM_(2.5)来源 |
6.1 大气PM_(2.5)浓度特征 |
6.1.1 大气PM_(2.5)与水溶性离子浓度 |
6.1.2 水溶性离子三相聚类分析 |
6.1.3 大气PM_(2.5)酸碱度 |
6.1.4 大气SO_4~(2-)与气态污染物浓度特征 |
6.2 碳质组分特征分布 |
6.2.1 OC与EC浓度特征 |
6.2.2 二次有机碳SOC估算 |
6.2.3 OC、EC与离子关系分析 |
6.2.4 大气PM_(2.5)污染源解析 |
6.3 霾事件PM_(2.5)中硫、碳同位素组成特征 |
6.3.1 PM_(2.5)中硫同位素组成特征及硫源解析 |
6.3.1.1 大气PM_(2.5)与SO_4~(2-)、SO_2浓度 |
6.3.1.2 大气PM_(2.5)中硫同位素组成特征 |
6.3.1.3 大气PM_(2.5)中的硫源解析 |
6.3.2 霾事件期间大气PM_(2.5)中碳同位素组成特征及碳源解析 |
6.3.2.1 碳同位素分布特征 |
6.3.2.2 大气PM_(2.5)中的碳源解析 |
6.3.2.3 SOC多元线性回归分析 |
6.3.3 硫、碳同位素联合示踪大气PM_(2.5)来源 |
6.4 本章小结 |
参考文献 |
第七章 总结与展望 |
7.1 总结 |
7.1.1 研究结论 |
7.1.2 特色及创新点 |
7.2 不足与展望 |
研究成果 |
致谢 |
(9)灰霾不同阶段含碳颗粒物的污染特征及湿清除(论文提纲范文)
1 实验与数据来源 |
1.1 样品采集 |
1.2 气象数据来源 |
1.3 OC/EC分析方法 |
1.4 质量保证与控制 |
2 结果与讨论 |
2.1 实验期间的基本天气状况 |
2.2 南京市北郊OC/EC的污染状况 |
2.3 灰霾不同过程中OC、EC的变化 |
2.3.1 观测期间灰霾不同阶段的定义 |
2.3.2 清洁日和灰霾日 |
2.3.3 积累过程和清除过程 |
2.4 降水对OC、EC的清除作用 |
3 结论 |
(10)中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述(论文提纲范文)
1 有机碳和元素碳的测定方法 |
2 有机碳和元素碳的源解析方法和来源 |
3 时空分布特征 |
3.1 空间分布特征 |
3.2 时间变化特征 |
4 OC和EC物理化学特征 |
4.1 物理特征 |
4.1.1 粒径分布 |
4.1.2 辐射效应 |
4.1.3 物理活性 |
4.2 化学特征 |
5 特殊污染过程对OC和EC浓度的影响 |
5.1 秸秆焚烧对OC和EC的影响 |
5.2 灰霾天气对OC和EC的影响 |
6 健康效应 |
7 总结和展望 |
四、珠江三角洲地区气溶胶中含碳物质的研究(论文参考文献)
- [1]碳来源与大气过程对有机气溶胶分子组成和吸光特性影响的研究[D]. 姜鸿兴. 中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所), 2021(01)
- [2]气溶胶二元羧酸的单体放射性碳(14C)分析技术及应用[D]. 徐步青. 中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所), 2021(01)
- [3]太原及周边大气PM2.5的来源解析及硫同位素组成研究[D]. 李璇. 太原理工大学, 2021
- [4]吕梁市大气细颗粒物中含碳物质污染特征及来源[D]. 田妹. 太原理工大学, 2020(07)
- [5]哈尔滨市采暖季PM2.5污染特征研究[D]. 喻钦钦. 哈尔滨工业大学, 2020(01)
- [6]哈长城市群冬季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源[D]. 吴瑕. 南京信息工程大学, 2020(02)
- [7]黑龙江省大气颗粒物时空异质性分析及其来源解析[D]. 魏庆彬. 东北林业大学, 2020(01)
- [8]基于硫碳同位素组成的大气PM2.5来源及其转化研究[D]. 陈善莉. 南京信息工程大学, 2019(01)
- [9]灰霾不同阶段含碳颗粒物的污染特征及湿清除[J]. 高嵩,张雯淇,张园园,鲍孟盈,刘晓妍,汤天然,章炎麟,曹芳. 中国科技论文, 2017(15)
- [10]中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述[J]. 吴丹,左芬,夏俊荣,魏莉,刘刚,李凤英,杨孟,曹双. 环境科学与技术, 2016(S1)