一、丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理(论文文献综述)
李倩[1](2020)在《Fe系尖晶石催化剂的制备、改性及正丁烯氧化脱氢制丁二烯性能》文中指出正丁烯氧化脱氢工艺是很有发展前景的丁二烯生产工艺,其核心关键是研发一种高活性、高选择性、稳定性好的催化剂。本论文采用不同方法制备了一系列改性的铁尖晶石催化剂,并将其用于催化正丁烯氧化脱氢制备丁二烯,表征分析了催化剂的表面性质、晶体性质和氧物种性质对其正丁烯氧化脱氢性能的影响。通过反加式共沉淀法于800℃煅烧制备了Mg、P共掺杂的铁尖晶石催化剂,利用BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR等手段对催化剂进行表征,研究了Mg、P等元素掺杂对铁尖晶石催化剂正丁烯氧化脱氢性能的影响。研究表明,Mg元素掺杂可以降低铁尖晶石催化剂中α-Fe2O3相的相对含量从而提高催化剂的正丁烯氧化脱氢性能;P元素掺杂可进一步降低铁尖晶石催化剂中α-Fe2O3相的相对含量,增加选择性氧化物种的活性和含量,保持催化剂较高的表面酸度并抑制催化剂中Fe3+到Fe2+的不利还原。当催化剂中Fe:Mg:Zn:P=32:15:1:0.02(摩尔比)时,催化剂的正丁烯氧化脱氢性能最好,该催化剂在400℃,正丁烯:O2:H2O=1:0.75:14(体积流量),正丁烯体积空速为300 h-1的条件下,可稳定催化正丁烯氧化脱氢反应50 h而正丁烯转化率、丁二烯选择性和收率仅略微下降,最终获得了80.7%的正丁烯转化率、90.6%的丁二烯选择性和73.2%的丁二烯收率。通过表面活性剂改性的溶胶-凝胶法制备了系列铁尖晶石催化剂,研究了表面活性剂种类、用量和Mg元素掺杂对催化剂正丁烯氧化脱氢性能的影响,利用BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR等手段表征了催化剂的理化性质。结果表明,表面活性剂的加入可以提高Zn Fe2O4催化剂的正丁烯氧化脱氢性能,聚乙二醇-6000(PEG-6000)的效果最显着;PEG-6000的添加可以完善催化剂的晶体结构,增加催化剂表面弱酸数量;PEG-6000和Mg的加入均可以增加选择性氧化物种的活性及含量。当PEG-6000添加量为0.2 g,催化剂二价金属中Mg元素物质的量分数为50%时,催化剂的正丁烯转化率、丁二烯选择性和收率是最高的,分别为76.6%、89.1%和68.2%。
卜婷婷,苟文甲,周金波,马艳捷,董炳利[2](2017)在《铁酸盐系列丁烯氧化脱氢催化剂研究进展》文中研究指明综述了铁酸盐系列催化剂(Fe系催化剂)在丁烯氧化脱氢反应中的应用研究进展,介绍了Fe系催化剂的活性中心和氧化脱氢机理,分析了催化剂的失活原因,详述了助剂对Fe系催化剂催化性能的影响,并对Fe系催化剂的发展方向进行了展望。开发出高反应活性、高选择性和高强度的新一代Fe系丁烯氧化脱氢制丁二烯的高效催化剂,是今后的主要研究方向,同时,开发资源利用率高、低投资、低生产成本和废水量少的丁烯氧化脱氢工艺也非常关键。
翟丕沐[3](2006)在《N2O催化氧化苯合成苯酚催化剂和膜反应器研究》文中指出用N2O将苯氧化成苯酚(BTOP),具有重大的经济意义和长远的社会效益;目前国内外已开发出不少具有高活性和高选择性的BTOP催化剂,但催化剂失活仍是制约其工业应用的主要因素。本研究是通过对在ZSM5系列催化剂上进行BTOP反应过程中催化剂的活性和失活规律进行研究,从中揭示反应失活的原因,以期开发出具有较高活性和稳定性的ZSM5系列BTOP反应催化剂;同时对BTOP反应过程的反应工程问题进行研究,并探索从反应工程角度提高反应活性和稳定性的可能性。本论文的主要研究内容为: 1.合成出不同SiO2/Al2O3的ZSM5分子筛,在不同条件下进行高温水蒸汽处理,对其化学组成、物理结构和表面特性等进行分析和表征,并对BTOP反应特性和规律进行研究,筛选出性能良好的BTOP反应催化剂;结果表明,在SiO2/Al2O3=40~120的实验范围内,其BTOP反应活性随SiO2/Al2O3的增加有规律的降低,经高温水蒸汽处理后,其初期反应活性和苯酚产率有了明显的改善;对实验样品和水蒸气处理条件进行筛选,得到SiO2/Al2O3=40的ZSM5经过650~700℃高温水蒸气处理具有较高的活性:其初期苯酚产率为4.0~3.16mmol·g-1·h-1,选择性为96~98%。 2.在固定床反应器内对筛选出的ZSM5催化剂进行N2O氧化苯生成苯酚的结炭和失活实验:取出经过不同时间反应的催化剂,用热重分析测定其结炭量,用红外和C13核磁共振技术分析结炭组成;同时还对结炭前、后催化剂的主要物理特性进行表征:用低温N2吸附法测定催化剂的孔结构,用连续流动吸附重量法测定正己烷、环己烷吸附量,用吡啶吸附-脱附、红外分析测定催化剂的表面酸性;同时将结炭前、后催化剂物理特性的变化规律和催化剂的失活特性进行分析和对比,结果表明:在BTOP反应过程中催化剂表面结炭导致分子筛微孔孔口堵塞是催化剂失活的主要原因;和其他有机物在ZSM5上结炭类似,该过程中Bronsted酸(B酸)中心是结炭的活性中心,其结炭产物主要由带有烷基的芳烃和多环芳烃构成,结炭中含有少量带羟基的多环芳烃,它可能是由在L中心上生成的苯酚进一步氧化、脱氢、聚合形成的。 3.以正己烷为溶剂,以硅酸乙酯为硅源,在一定条件下对筛选出的ZSM5进行硅烷化处理,研究了硅烷化操作条件对催化剂反应性能的影响,对其晶貌、晶相,孔结构,表面酸性和吸附性能等进行分析和表征,同时还用荧光光谱仪(XRF)和EPS技术分析硅烷化处理前后样品的组成和表面Si/Al,以正丁胺和环己胺为探针,测定样品的总酸和外表面酸量,以上的测定和分析表明在适宜的条件下HZSM5经硅烷化处理可在分子筛外表面形成均匀的SiO2覆盖膜,硅膜覆盖了外表面的酸性中心,从而抑制了表面结炭、避免或减缓了孔口堵塞,同时保持分子筛体内的酸性中心不变,因此有效的提高了催化
杨凤琨,于翠琴,刘育,薛锦珍[4](2000)在《丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理》文中认为利用NH3 - TPD 和CO2 - TPD,研究了铁系催化剂的表面酸碱中心及其对结炭的影响。对于丁烯氧化脱氢来说,具有强酸中心的催化剂容易结炭,具有强碱中心的催化剂不易结炭。这与试验和工业运行结果吻合。还研究了丁烯与异丁烯在催化剂表面的吸附及产物,并讨论了它们的吸附性能及结炭的关系,确定了催化剂结炭与异丁烯无直接关系。
二、丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理(论文提纲范文)
(1)Fe系尖晶石催化剂的制备、改性及正丁烯氧化脱氢制丁二烯性能(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 文献综述 |
1.1 前言 |
1.2 国内外丁二烯生产概况和丁二烯生产工艺 |
1.3 正丁烯氧化脱氢催化剂 |
1.3.1 钼酸铋系列催化剂 |
1.3.2 铁系催化剂 |
1.3.3 其他催化剂 |
1.4 本课题研究思路 |
1.4.1 研究思路与方案 |
1.4.2 催化剂设计与研究内容 |
第2章 共沉淀法制备ZnFe_2O_4催化剂及其改性研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 主要实验仪器 |
2.2.3 催化剂的制备 |
2.2.4 催化剂的表征 |
2.2.5 催化剂的评价及分析方法 |
2.3 结果讨论 |
2.3.1 共沉淀法制备ZnFe_2O_4催化剂加料方式和煅烧温度的优化 |
2.3.2 不同Mg元素掺杂量的铁尖晶石催化剂 |
2.3.3 不同P元素掺杂量的铁尖晶石催化剂 |
2.4 本章小结 |
第3章 溶胶-凝胶法制备ZnFe_2O_4催化剂及其改性研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验材料和方法 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 主要实验仪器 |
3.2.3 催化剂的制备 |
3.2.4 催化剂的表征 |
3.2.5 催化剂的评价及分析方法 |
3.3 结果讨论 |
3.3.1 表面活性剂对ZnFe_2O_4催化剂的影响 |
3.3.2 PEG-6000 用量对ZnFe_2O_4催化剂性能的影响 |
3.3.3 不同Mg元素掺杂量的铁尖晶石催化剂 |
3.4 本章小结 |
第4章 结论与展望 |
4.1 主要结论 |
4.2 展望 |
4.3 本论文创新点 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(2)铁酸盐系列丁烯氧化脱氢催化剂研究进展(论文提纲范文)
1 Fe系催化剂丁烯氧化脱氢的研究 |
2 Fe系催化剂丁烯氧化脱氢的活性位 |
3 Fe系催化剂丁烯氧化脱氢反应机理 |
4 Fe系催化剂失活 |
5 助剂对Fe系催化剂性能的影响 |
6 结语 |
(3)N2O催化氧化苯合成苯酚催化剂和膜反应器研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
前言 |
1 文献综述 |
1.1 N_2O的来源及排放气对环境的危害 |
1.2 N_2O的治理途径 |
1.2.1 N_2O排放气的净化 |
1.2.2 N_2O排放气的回收利用 |
1.3 苯氧化一步合成苯酚研究 |
1.3.1 苯氧化一步合成苯酚研究 |
1.3.2 N_2O氧化苯一步合成苯酚研究概况 |
1.3.3 BTOP反应催化剂 |
1.3.3.1 改性H[Al]ZSM5催化剂 |
1.3.3.2 钛硅沸石催化剂TS-1 |
1.3.3.3 B、Ga、ZSM5催化剂 |
1.3.3.4 其他BTOP反应催化剂 |
1.3.4 BTOP催化反应机理 |
1.3.5 催化反应动力学和催化反应工程 |
1.3.5.1 催化反应动力学 |
1.3.5.2 催化反应工程 |
1.3.6 BTOP催化剂的结炭和失活 |
1.3.6.1 催化剂失活的分类 |
1.3.6.2 分子筛催化剂上的结炭失活 |
1.3.6.3 BTOP反应过程中催化剂的结炭和失活 |
1.3.6.4 减少ZSM5催化剂结炭的途径 |
1.4 无机膜反应器 |
1.4.1 无机膜和膜反应器简介 |
1.4.2 无机膜控制氧化反应器 |
参考文献 |
2 本论文所用分析和表征方法 |
2.1 组成分析 |
2.1.1 产品和原料组成的分析 |
2.1.2 催化剂组成分析 |
2.1.3 催化剂上结炭的组成分析 |
2.1.3.1 核磁共振 |
2.1.3.2 结炭的红外光谱分析 |
2.2 催化剂的晶相和微孔结构分析 |
2.2.1 晶貌观察 |
2.2.2 晶体结构 |
2.2.3 微孔结构特性分析 |
2.3 催化剂表面酸性分析 |
2.3.1 催化剂表面酸性分析 |
2.3.2 催化剂内外表面酸性分析 |
2.4 催化剂吸附性能的表征 |
2.5 催化剂结炭量的测定 |
参考文献 |
3 催化剂母体的选择和高活性BTOP催化剂的研制 |
3.1 催化剂母体的选择和分析表征 |
3.1.1 催化剂母体的选择 |
3.1.2 ZSM5母体的合成 |
3.1.2.1 原料 |
3.1.2.2 制备 |
3.1.3 催化剂的分析和表征 |
3.1.3.1 化学组成分析 |
3.1.3.2 晶貌观察和粒度测定 |
3.1.3.3 晶相分析 |
3.1.3.4 低温氮吸附表征孔结构 |
3.1.3.5 催化剂表面酸性分析 |
3.1.4 催化剂的活性实验 |
3.1.4.1 实验设备和流程 |
3.1.4.2 实验的条件 |
3.1.4.3 实验数据分析 |
3.1.4.4 实验结果和讨论 |
3.2 催化剂的改性处理和高活性BTOP催化剂的研制 |
3.2.1 催化剂改性方法的选择 |
3.2.1.1 高温水蒸气处理 |
3.2.1.2 高温脱羟基 |
3.2.1.3 金属离子修饰 |
3.2.2 ZSM5本体的水热处理 |
3.2.2.1 水热处理条件 |
3.2.2.2 水热处理温度对HZSM反应性能的影响 |
3.2.3 高温水蒸汽处理催化剂的表征和性能实验 |
3.2.3.1 催化剂的表征 |
3.2.3.2 经高温水蒸汽处理的催化剂反应性能 |
本节结论 |
参考文献 |
4 催化剂结炭、失活特性和抑制方法研究 |
4.1 研究目的 |
4.2 催化剂结炭和失活特性研究 |
4.2.1 催化剂失活实验和结炭分析 |
4.2.1.1 催化剂的失活实验 |
4.2.1.2 结炭样品的采集和结炭量的测定 |
4.2.1.3 结炭催化剂的表征 |
4.2.2 失活和结炭实验结果 |
4.2.2.1 催化剂失活实验结果 |
4.2.2.2 不同反应时间结炭催化剂孔结构测定结果 |
4.2.2.3 不同反应时间结炭催化剂的吸附量测定结果 |
4.2.2.4 催化剂表面酸性分析 |
4.2.2.5 结炭组成分析 |
4.2.3 失活和结炭实验结果讨论 |
4.2.3.1 失活过程和机理分析 |
4.2.3.2 结论 |
4.3 硅烷处理催化剂表面抑制微孔结炭 |
4.3.1 催化剂的硅烷化和活性实验 |
4.3.2 催化剂的分析和表征 |
4.3.2.1 组成分析 |
4.3.2.2 晶貌观察 |
4.3.2.3 晶体结构分析 |
4.3.2.4 低温氮吸附表征孔结构 |
4.3.2.5 吸附性能的测定 |
4.3.2.6 表面酸性分析 |
4.4 总结和讨论 |
4.4.1 硅烷化过程分析 |
4.4.2 硅烷化催化剂的反应性能的对比 |
4.4.3 本节结论 |
参考文献 |
5 N_2O催化氧化苯生成苯酚的反应动力学 |
5.1 反应动力学实验和实验结果 |
5.2 反应动力学模型和模型参数的估算 |
5.3 模型参数的估算方法和结果 |
5.4 结论 |
6 膜反应器研究 |
6.1 无机膜反应器的研究背景和应用于BTOP反应的可行性 |
6.2 无机膜反应器的设计要点—膜管的选择和处理 |
6.2.1 膜管选择的依据 |
6.2.2 膜管的改性处理 |
6.2.3 膜孔结构的表征和渗透实验 |
6.2.3.1 膜孔结构的表征方法 |
6.2.3.2 膜管的渗透实验 |
附录 |
1 基本原理 |
2 实验数据处理 |
2.1 干湿膜气体流量与压差的关系 |
2.2 流量比F_R(r)与孔径分布 |
6.3 无机膜控制氧化反应器BTOP反应活性实验 |
6.3.1 实验流程和设备 |
6.3.2 实验条件 |
6.3.3 实验结果 |
6.3.4 实验结果讨论 |
6.3.4.1 膜反应器和固定床反应器操作特性的对比 |
6.3.4.2 膜反应器操作特性的改进—混合操作模式的采用 |
6.3.4.3 非均布膜管反应器和操作特性 |
6.4 问题讨论 |
6.5 本章结论 |
参考文献 |
7 结论、展望及创新点 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
7.3 论文创新点 |
作者简介 |
致谢 |
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(4)丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理(论文提纲范文)
1 铁系催化剂表面酸碱中心对结炭的影响 |
1.1 试验方法 |
1.2 结果与讨论 |
2 丁烯与异丁烯在铁系催化剂表面的吸附性能 |
2.1 试验方法 |
2.2 结果与讨论 |
3 结论 |
四、丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理(论文参考文献)
- [1]Fe系尖晶石催化剂的制备、改性及正丁烯氧化脱氢制丁二烯性能[D]. 李倩. 天津大学, 2020(02)
- [2]铁酸盐系列丁烯氧化脱氢催化剂研究进展[J]. 卜婷婷,苟文甲,周金波,马艳捷,董炳利. 化学反应工程与工艺, 2017(04)
- [3]N2O催化氧化苯合成苯酚催化剂和膜反应器研究[D]. 翟丕沐. 大连理工大学, 2006(04)
- [4]丁烯氧化脱氢工业W-201催化剂的结炭机理[J]. 杨凤琨,于翠琴,刘育,薛锦珍. 石油化工, 2000(01)